諾貝爾物理學獎專文-阿秒光學進展與應用

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什麼是光脈衝？什麼是阿秒？

阿秒物理學是一門研究及利用阿秒（10^-18秒）級別的光脈衝來觀察和控制原子及分子內部電子運動的科學。阿秒是一個非常短的時間單位，如果比較阿秒與一秒的差異，這會相當於一秒與宇宙年齡的比值。阿秒物理學的發展不僅是物理學和光學領域的一項重要進展，也為理解物質的微觀世界提供了新的視角和工具。

如何產生短的光脈衝一直是雷射物理學家很重要的研究課題，這邊講的光脈衝指的是一光源只在一定的時間範圍內有光(如圖(一a))，而阿秒級別的光指的是有光的時間範圍在阿秒的時間尺度。這樣的光就像相機快門只在很短時間開啟以捕捉快速移動的物體一樣，短脈衝允許科學家觀察物質在極短時間尺度上的動態。這對於理解化學反應、分子電子運動等快速過程至關重要。

光脈衝在研究光與物質交互作用及其物理機制和應用方面扮演著重要角色。例如，奈秒（10^-9秒）或更長的光脈衝常用於探究與熱效應相關的物質交互作用，如材料加工和雷射切割。在這些過程中，光能被物質吸收並轉化為熱能。

要產生更短的脈衝，我們需要利用一系列精密且複雜的光學技術。皮秒（10^-12秒）脈衝可以通過一種稱為鎖模（modelocking）的技術產生。鎖模是一種使雷射內不同模態（波長）的光相位同步的方法。這種同步確保了這些不同波長的光能在特定時間內建設性地干涉，從而產生非常短暫且重複的脈衝(如圖(一b))。由於皮秒脈衝的光持續時間夠短暫，它們在熱擴散尚未發生時就能精準激發物質的交互作用，例如破壞化學鍵或使電子游離，同時減少熱能轉化及其影響。

當需要產生更短的飛秒（10^-15秒）脈衝時，鎖模技術需要涵蓋更廣泛的波長範圍，並且要求不同波長的光傳播速度保持一致。飛秒脈衝提供的超短時間快門使科學家能夠捕捉到原子和分子層面上的動態過程，從而深入探索化學反應的連續動態。

總之，利用鎖模技術產生的皮秒和飛秒級脈衝在科學研究中非常有效。然而，隨著脈衝持續時間的進一步縮短，找到能夠支持如此寬波長範圍並同時維持相位和速度同步的材料變得越來越具有挑戰性。

然而，要達到阿秒級別的時間尺度，就需要全新的技術手段。可見光的波長範圍在 400-700 奈米，對應的週期時間長度為 1.3 到 2.3 飛秒。由於光脈衝長度不能短於單個週期，所以簡單地將可見光波長切短無法產生阿秒光脈衝。因此最務實的方法是用數十奈米等級且週期時間對應到數十阿秒等級的極紫外光（XUV）來產生阿秒光。雖然已有能操作在紫外光區雷射器，但由於一般雷射輸出功率與頻率的五次方成正比以及他技術上的限制，實際上並無法單用縮短雷射波長的方式來產生極紫外光。另一方面，同步加速器等大型裝置雖然可以產生高強度極紫外光，但卻缺乏產生超短脈衝所必需的時間相干性。

圖一：(a) 固定能量下不同脈衝寬度光源功率隨時間關係；(b) 不同波長之雷射光相位鎖定透過建設性干涉產生短脈衝。

短脈衝的強場特性

自從雷射被發明以來，科學家就發現了一種有趣的現象：當雷射光照射到某些介質（如氣體、液體或固體）時，會產生原始雷射頻率的整數倍的諧波。這一過程是非線性光學的一個經典範例，因為諧波的產生效率與入射光強度的幾次方成正比。

當我們使用的光源具有相同的平均功率時，脈衝越短就意味著在光脈衝期間達到的峰值功率更高(如圖(一a))。這一特性使得在這些短暫的光脈衝期間，激發、觀察甚至應用各種非線性光學現象成為可能。隨著脈衝雷射技術的不斷進步，科學家在1970年代起已經能夠產生皮秒和飛秒級別的光脈衝。而在這麼短的光脈衝的短暫存在期間，我們可以達到非常高的瞬間光強度。利用這些強烈的短暫光場，我們可以激發出更多不同類型的光與物質交互作用，進一步拓展了非線性光學的研究範疇。

阿秒脈衝產生

在1979年，一項具有劃時代意義的發現由諾貝爾獎得主Agostini教授及其研究團隊完成。他們發現，在強雷射光的照射下，原子或分子可以同時吸收多個光子，意味著原子或分子中原本被束縛的電子不僅獲得足夠逃逸的能量，還能獲得額外的動能。這種現象，被稱為超閾值游離（Above Threshold Ionization, ATI）(如圖(二a)^)[1]。

接著在1987年，L'Huillier教授及其團隊發現，通過使用強烈的光場與惰性氣體的交互作用，可以有效地產生更高次的諧波，即所謂的高次諧波生成（High Harmonic Generation, HHG）。這種高次諧波的頻率甚至可以達到原始雷射頻率的幾十甚至上百倍^[2]。

此後，這一過程在1993年由Corkum教授通過半古典的三步模型得到了解釋(如圖(二b))^[3]。這個模型包括以下三個步驟：

電子游離：在強雷射光場的作用下，原子的庫倫位能發生傾斜，使得電子可以透過穿隧效應逃離原子核的束縛，從而成為自由電子。
加速與返回：一旦電子游離，它會在雷射場中被加速，從而累積動能。隨著雷射脈衝的振盪，這些電子可能會被重新拉回它們原來的原子或分子附近。
發射高能量光子：當這些加速的電子在某些時刻以一定概率與它們的原子核再次相遇發生復合時，電子會將其積累的動能釋放發射出高能量的光子，形成高次諧波。

這一發現不僅使得科學家能夠利用紅外線雷射光產生極紫外線(XUV)雷射光源，而且還擴展了高次諧波的頻率覆蓋範圍。這進一步激發了科學家對利用這些高次諧波產生短脈衝的興趣。這與前面提及的鎖模技術有些類似，不同頻率的高次諧波可以透過建設性干涉形成一系列尖峰，這些尖峰就是阿秒脈衝。要實現這種建設性干涉，關鍵在於測量不同諧波之間的相位關係。在2001年，Agostini教授的團隊確認了不同諧波的相位資訊，從而證實了利用高次諧波產生阿秒脈衝序列的可能性^[4]。這一發現為探索物質的超快過程和精密測量技術開啟了新的大門。

圖二：(a) 超閾值游離(above threshold ionization)示意圖；(b) 在強光場(背後黃色弦波)時原子位能被改變，可利用三步模型解釋高次諧波(HHG)產生，此過程半週期就會產生一次一阿秒脈衝，如果使用多週期紅外光激發高次諧波產生，會產生阿秒脈衝序列。

如何產生單阿秒脈衝

但早期在探索亞飛秒領域時，很快遇到一個關鍵的挑戰：從實驗上發現高次諧波過程會產生阿秒脈衝序列，而每個脈衝的長度僅為阿秒量級。但這些脈衝之間在時間上也僅間隔數飛秒長（紅外光半週期長），因此很難將其中的單一脈衝分離出來。最初的研究嘗試通過濾波或光柵將脈衝群切割成較短的片段。但這種方法的效率很低，而且難以保證選出脈衝精確的時間位置。隨後研究者們開發出新的技術：利用操縱光的色散可以選擇性地激發特定的諧波，從而得到一個單獨的飛秒脈衝。產生單獨的阿秒雷射脈衝需要兩個關鍵，第一個是光譜篩選（Spectral filtering），第二個是時間閘控（Temporal gating）。雖然光譜篩選並不是產生單阿秒脈衝的必要條件，但通過選出所要的特定波長範圍的高次諧波並移除其他波長的雜訊可控制阿秒脈衝的波形並避免不必要的旁瓣（Sidelobes），這樣可提升之後應用在超快動力學相關研究上的信噪比。常見光譜篩選方法為使用多層反射鏡、反射式光柵或是金屬奈米結構。

時間閘控則是藉由精確控制驅動雷射場的持續時間和特定脈峰的強度決定了諧波生成的動態。常見方法為偏極化閘控（Polarization gating）^[5]、電離閘控（Ionization gating）^[6]以及利用僅具有數週期的超短雷射來進行振幅閘控（Amplitude gating）^[7]。其中偏極化閘控是利用控制兩道反向旋轉的圓偏振脈衝雷射在適當的延遲時間上重疊，以便能在短於一個光週期的閘寬內產生短暫具有近線性偏振的超短脈衝，偏極化閘控可以高效生成高對比度的孤立阿秒脈衝，產生的阿秒光品質對閘寬非常敏感，而閘寬是由反向旋轉圓偏振脈衝之間的延遲時間所決定的。由於在高次諧波產生過程中必須是線性偏振，且高次諧波的偏振角與驅動雷射的偏振方向一致。因此，閘控時間窗口內近線性偏振脈衝的偏振方向控制了孤立阿秒脈衝的偏振方向及產生的時間。在電離閘控技術中，當較高強度的驅動雷射脈衝前緣通過諧波產生介質時，諧波產生介質的瞬時電離程度會超過臨界電離值。在這種電漿密度下，由自由電子產生的負色散無法被剩餘中性產生氣體的正色散抵消。因此，破壞了產生高次諧波所需要的相位匹配，進而將產生高次諧波的時間區間限制在驅動雷射脈衝的最前端進而產生單阿秒脈衝。而在振幅閘控中，使用接近1.5週期的雷射驅動高次諧波並結合經過光譜篩選，以挑選出由最強半個週期驅動脈衝產生的阿秒脈衝，選擇出來高次諧波將對應到光譜的截止頻率並達成時間閘控，如此一來高次諧波的發射只會發生一次，並產生單阿秒脈衝。採用振幅閘控的方式必須控制驅動場的精確相位使得驅動電場具有可重現的形狀，因此需要有穩定載波包絡相位（Carrier- Envelope Phase, CEP）和時間上的穩定強度分布^[8]。

阿秒脈衝量測

阿秒脈衝長度可用阿秒劃線相機測量（Attosecond streaking camera）^[9]，這是是一種利用互相關（Cross correlation）技術的裝置。傳統的劃線相機是利用能隨時間產生不同角度的偏轉器將信號的時域資訊轉換成在探測器上的空間分布變化。在阿秒劃線相機測量上，其中偏轉器是一個隨時間快速變化的並只有幾個週期的紅外光電場（圖(三b)）。其原理是利用同步的強紅外脈衝和具有極紫外光波長單阿秒脈衝共同照射在介質上，藉由極紫外光引發光電離，同時掃描極紫外光及紅外光之間的延遲時間，並記錄受到強紅外光電場調變後光電子的能量譜，再與無激光場的情況下得到的電子能譜圖進行比較，並進行以下假設：(一) 極紫外單光子電離產生的電子脈衝完美轉換孤立阿秒脈衝的能量特性，也就是在初始孤立阿秒脈衝的能譜範圍內呈現無結構的連續譜。(二) 互相關過程遵循強場近似，電子從基態的原子被直接激發到連續譜，不會經歷與原子激發態間的共振過程，意即極紫外光電場不會改變能譜結構。(三) 紅外光電場必須保持低強度，以避免直接電離原子。最後通過分析不同拉延遲時間下釋放的電子脈衝所呈現出不同的最終能譜寬度，可以推斷出孤立阿秒脈衝的時間長度以及時域啁啾特性。

阿秒光學應用

時間解析

阿秒光源的產生和應用在極短時間尺度上有著重要的科學和技術應用。阿秒光源的應用範疇非常廣泛，涉及物理學、化學、生物醫學等多個領域，並為研究極短時間尺度的現象提供了強大的工具(圖(三))，以下是一些阿秒光源的應用：

* 觀察電子運動： 阿秒光源可用於觀察原子和分子中電子的運動^[10]。由於阿秒的時間尺度與電子在原子和分子中運動的時間相符，因此可以捕捉到電子在不同能級之間的要遷過程，有助於理解電子動態行為。 譬如用半古典行星繞太陽的模型，電子在氫原子的基態繞氫原子一圈所需的時間為153 阿秒。

* 超快光譜學： 阿秒光源可以用於製備超快速的光脈衝，可用於超快速光譜學研究。這種技術可以提供關於分子和材料的超快速動態信息，有助於理解分子反應和材料特性^[10-13]。

* 強場物理學研究： 在極強光場下，阿秒光源可以用於研究強場物理學，包括高次諧波產生、電子解離、以及其他與強場相關的現象。這有助於深入了解材料的光學性質和原子、分子的相互作用。

* 生物醫學應用： 阿秒光源的超快速特性也可應用於生物醫學領域。例如，可以用於研究生物分子的結構和動態，以及探索生物醫學成像的新方法。

* 量子控制： 透過阿秒光源，科學家可以實現對量子系統的極快速控制，進而探索量子信息處理和量子計算等領域。

圖（三）：(a) 在光激發後，呈現電子、自旋、激子和聲子動態的時間演變。(b) 單週期紅外光激發-極紫外線光偵測(pump-probe)的實驗架構。超快紅外光脈衝引發電子^[10、11]、自旋^[12]和激子密度^[13]的超快動態行為，可驅動超快相變，相關研究凸顯了阿秒脈衝的深遠影響，使我們能夠探索新的物理、識別新的機制，並在下一代高速拍赫（PHz）固態元件方面取得重要進展。

高分辨率成像影像
由於阿秒脈衝具有極短的特性，它還有一個特性，中心波長落在5到100奈米的範圍內，也就是極紫外光（EUV）。這種特殊波長賦予EUV獨特的能力，使其在許多高精密領域中發揮著關鍵作用。這是因為影像的解析能力與使用的光源波長有關。這種關係可以通過簡單的瑞利準則來理解。瑞利準則是一種用來描述光學系統解析能力的方法，其中解析能力由入射光波的波長和光學系統的數值孔徑（即開口的大小）共同決定。

瑞利準則的公式為：分辨極限=1.22⋅ 波長/數值孔徑

由於瑞利準則中有波長的項目，因此波長較短的光波在相同的光學系統下會有更好的解析能力。換句話說，解析能力與光波的波長成正比，波長越短，解析能力越高。在奈米科技領域，EUV光也被廣泛應用於微小結構的檢測和研究。其短波長使得EUV能夠穿透並解析微細結構，提供高解析度的成像。這對於製造和研究奈米裝置至關重要，例如奈米半導體檢測，需要有10奈米以下的空間解析。
值得一提的是，阿秒極紫外光是同調光，可實現相干繞射影像術（Coherent diffraction image）（如圖（四）），以獲取對樣品的高解析度三維結構信息。在相干繞射影像中，一個相干的光波束照射在樣品上，形成一個繞射圖案。然後，通過測量這個繞射圖案，可以反推出樣品的結構信息。相干繞射的特點之一是它利用光的干涉效應，即波的相位信息，而不僅僅是振幅信息。這種技術的優勢在於其能夠在無需使用鏡頭或顯微鏡的情況下，直接獲取高解析度的結構信息而不失真。 三維相干繞射影像的優勢在於它允許獲取樣品的體積資訊(bulk information)，而不僅僅是表面的投影影像。這對於研究複雜的三維結構，例如生物分子的立體結構或材料的微觀結構，提供了一個非常有價值的影像工具。三維相干繞射影像技術的發展推動了對微細結構的深入研究，並為理解和設計新材料、藥物研發、生物學結構和奈米科技等領域提供了重要的工具。

圖（四）：桌上型同調極紫外光應用相干繞射影像術 ^[14]。

參考資料：
1.P. Agostini, F. Fabre, G. Mainfray, G. Petite, and N. K. Rahman, "Free-free transitions following six-photon ionization of xenon atoms," Phys Rev Lett 42, 1127 (1979).
2.M. Ferray, A. L. Huillier, X. F. Li, L. A. Lompre, G. Mainfray, and C. Manus, "Multiple-harmonic conversion of 1064 nm radiation in rare gases," Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics 21, L31 (1988).
3.P. B. Corkum, "Plasma perspective on strong field multiphoton ionization," Phys Rev Lett 71, 1994-1997 (1993).
4.P. M. Paul, E. S. Toma, P. Breger, G. Mullot, F. Augé, P. Balcou, H. G. Muller, and P. Agostini, "Observation of a Train of Attosecond Pulses from High Harmonic Generation," Science 292, 1689-1692 (2001).
5.T. Okino and K. Midorikawa, “Characterization of polarization gating parameters for attosecond pulse generation using an imaging polarimeter,” Phys. Rev. A, vol. 102, no. 2, p. 23116, Aug. 2020, doi: 10.1103/PhysRevA.102.023116.
6.M. J. Abel et al., “Isolated attosecond pulses from ionization gating of high-harmonic emission,” Chem. Phys., vol. 366, no. 1, pp. 9–14, 2009, doi: https://doi.org/10.1016/j.chemphys.2009.09.016.
7.F. Calegari, G. Sansone, S. Stagira, C. Vozzi, and M. Nisoli, “Advances in attosecond science,” J. Phys. B At. Mol. Opt. Phys., vol. 49, no. 6, p. 62001, 2016, doi: 10.1088/0953-4075/49/6/062001.
8.A. Baltuska et al., “Phase-controlled amplification of few-cycle laser pulses,” IEEE J. Sel. Top. Quantum Electron., vol. 9, no. 4, pp. 972–989, 2003, doi: 10.1109/JSTQE.2003.819107.
9.I. Orfanos et al., “Attosecond pulse metrology,” APL Photonics, vol. 4, no. 8, p. 80901, Aug. 2019, doi: 10.1063/1.5086773.
10.Eleftherios Goulielmakis, Zhi-Heng Loh, Adrian Wirth, Robin Santra, Nina Rohringer, Vladislav S Yakovlev, Sergey Zherebtsov, Thomas Pfeifer, Abdallah M Azzeer, Matthias F Kling, Stephen R Leone, and Ferenc Krausz, “Real-time observation of valence electron motion,” Nature 466, 739–743 (2010).
11.H. Mashiko, K. Oguri, T. Yamaguchi, A. Suda, and H. Gotoh, “Petahertz optical drive with wide-bandgap semiconductor,” Nature Physics 12, 741–745 (2016).
12.Florian Siegrist, Julia A Gessner, Marcus Ossiander, Christian Denker, Yi-Ping Chang, Malte C Schröder, Alexander Guggenmos, Yang Cui, Jakob Walowski, Ulrike Martens, J K Dewhurst, Ulf Kleineberg, Markus Münzenberg, Sangeeta Sharma, and Martin Schultze, “Light-wave dynamic control of magnetism,” Nature 571, 240–244 (2019).
13.Matteo Lucchini, Shunsuke A Sato, Giacinto D Lucarelli, Bruno Moio, Giacomo Inzani, Rocío Borrego-Varillas, Fabio Frassetto, Luca Poletto, Hannes Hübener, Umberto De Giovannini, Angel Rubio, and Mauro Nisoli, “Unravelling the intertwined atomic and bulk nature of localised excitons by attosecond spectroscopy,” Nature Communications 12, 1021 (2021).
14.B. Zhang, D. F. Gardner, M. D. Seaberg, E. R. Shanblatt, H. C. Kapteyn, M. M. Murnane, and D. E. Adams, "High contrast 3D imaging of surfaces near the wavelength limit using tabletop EUV ptychography," Ultramicroscopy 158, 98-104 (2015).