淺談大地含量豐富的金屬硫族化合物用於光伏電池及光電化學水分解製氫 - 硫硒化銻
- 物理研究在台灣
- 撰文者:陳政營
- 發文日期:2024-10-23
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在當今全球面臨的能源危機和環境挑戰之際,人類社會對於可再生能源的需求變得愈加迫切。隨著化石燃料儲量的逐漸減少以及其對環境造成的不可逆損害,尋找替代能源已成為全球共識。在這一背景下,太陽能被廣泛認為是最具潛力的可再生能源之一。太陽能資源豐富且取之不盡,在轉換過程中不會產生有害污染物,因此被視為解決全球能源問題的關鍵途徑。
晶矽太陽電池憑藉其高效率和穩定性已成功實現商業化應用,並在目前的太陽能市場中佔據主導地位。然而,生產高純度的矽晶圓需要高達2000 ℃的製備溫度,且由於矽材料屬於非直接能隙(indirect bandgap)半導體,其吸光效果受到限制,特別是在清晨、黃昏等弱光條件下難以發電。因此,這類電池的吸收層厚度需達到100~200 μm,這無形中提高了生產成本。此外,剛性矽晶電池板無法滿足日益增長的柔性可穿戴電子設備需求。
相比之下,化合物薄膜太陽電池因使用直接能隙(direct bandgap)半導體材料而具備較高的吸光係數(absorption coefficient),因此具有優異的弱光效應和對光入射角的適應性,其發電時間也較矽晶電池更長。商用化的薄膜太陽能電池,如銅銦鎵硒(Cu(In, Ga)Se2, CIGS)和碲化鎘(CdTe)太陽電池,已經實現了超過22%的能量轉換效率。由於這些電池的吸收層厚度僅約1~3 μm,這些材料被稱為薄膜型太陽能電池。材料厚度的減少不僅降低了生產成本,還使其具有可撓性,適用於穿戴式設備或建築整合太陽能系統(BIPV,building-integrated photovoltaics)。然而,這些材料元素的稀缺性,尤其是銦 (In) 和碲 (Te) 的稀少性,使其難以滿足全球兆瓦級(terawatt)能源需求。因此,開發廉價且地球資源豐富的薄膜太陽能電池材料成為了全球研究的重點 [1]。
為了滿足光伏(photovoltaic)產業對多元化、高效率、高穩定性和低成本的需求,開發基於大地含量豐富、環境友善且具有高吸光係數的銻基硫屬化合物[Sb2(S,Se)3] 的新型太陽電池尤為重要。自2013年以來,關於銻基硫屬化合物太陽電池的研究文獻逐年增加[2-6],並引起了國內外研究人員的廣泛關注。此外,銻基硫屬化合物材料還被應用於光電探測器 [7-8]、光子積體電路的相變材料 [9] 及光解水製氫 [10-13] 等領域,展現出在光電與能源應用方面的巨大潛力。本文將淺談銻基硫屬化合物的材料結構與光電特性如何適用於於光伏電池及光電化學水分解製氫及其薄膜製備方法。
硫硒化銻的晶體結構
圖一、Sb₂S₃ (/Se₃)的晶體結構 灰色和黃色球體分別代表 Sb 和 S (或Se) 原子。(A) 單條 (Sb₄S₆)ₙ [或 (Sb₄Se₆)ₙ]鏈狀結構的透視圖,展示兩個三角雙錐(trigonal)和兩個四方錐 (square pyramidal) Sb 原子的配位。(B) Sb₂S₃ [或(Sb₂S₃)](Pbnm) 晶體結構沿 (001) 面的透視圖。實線表示在同一平面內不同鏈狀結構之間的鍵結,虛線表示片層之間的鍵結 [5]。
硫硒化銻 Sb2(S,Se)3 是一種由銻(Sb)、硫(S)和硒(Se)組成的二元半導體材料,具有正交晶體(orthorhombic)結構,其化學式分別為Sb₂S₃和Sb₂Se₃,分子量分別為339.68和480.38。Sb₂S₃屬於正交晶系(orthorhombic),空間群為Pnma(#62),晶格常數分別為a = 1.131nm、b = 0.3836 nm和c = 1.123 nm [5],其晶格結構,如圖一所示 [5]。Sb₂S₃具有一維晶體結構,在[001]方向上透過Sb-S共價鍵連接,形成由[Sb₄S₆]ₙ奈米帶構成的結構,每條帶由三稜錐(trigonal)Sb1S1S2和四稜錐(square pyramidal)Sb₂S₂S₃交替組成。而在[100]和[010]方向上,這些[Sb₄S₆]ₙ奈米帶透過凡得瓦力(van der Waals force)堆疊而成。同樣,Sb₂Se₃也屬於正交晶系,空間群為Pnma(#62),晶格常數分別為a = 1.163 nm、b = 0.3980 nm、c = 1.178 nm [14]。Sb₂Se₃和Sb₂S₃具有相同的晶型,S²⁻和Se²⁻可以相互替代,形成混合物Sb₂(S, Se)₃。硫硒化銻 Sb2(S,Se)3的結構特點在於其一維鏈狀 [Sb₄X₆](X=S or Se)結構,這種結構使得其在光電轉換應用中具有多種優勢。首先,一維的鏈狀結構有助於光生電子和電洞在材料中的有效分離和傳輸,從而降低了載子(即電子及電洞)的復合率(carrier recombination)。且由於其獨特的一維結構,具有良好的晶界特性和罕見的斷鍵自修復能力,這意味著可以避免因晶界處共價鍵斷裂而引發的非輻射復合和性能損失。這對於提高光電轉換效率至關重要,因為在許多光電材料中,載子的復合往往是造成能量損失的主要因素之一 [15-18]。 此外,Sb2(S,Se)3的一維晶體結構使其具有高度的各向異性,電荷載流子沿著[Sb₄X₆]ₙ (X=S or Se)方向具有較高的遷移率,而在[Sb₄X₆]ₙ奈米帶間的跳躍傳輸效率則顯著較低 [19]。
硫硒化銻的元素豐度
Sb2(S,Se)3材料的主要優勢在於其穩定的物理化學性質、簡單的結構和物相、豐富的元素含量以及環境友好的特性。Sb、Se和S元素的豐度分別為0.20 g/t(克/噸)、0.05 g/t和260.00 g/t,且原料價格低廉 [19, 20]。。從環保和永續性的角度來看,組成元素銻、硫和硒在地球上儲量豐富,開採和提取過程對環境的影響相對較小,與其他高效光伏材料如銅銦鎵硒(CIGS)和碲化碲(CdTe)相比,硫硒化銻在製備和處理過程中不會產生高毒性物質,因此更符合可持續發展的要求。
表1銻基硫屬化合物Sb₂(S, Se)₃元素豐度、產量及價格 [19, 20]
元素 | 豐度 / (克/噸) | 年產量 / 噸 | 價格 / (美金/公斤) |
銻Sb | 0.20 | 53 000 | 6.44 |
硒Se | 0.05 | 600 | 15.07 |
硫S | 260.00 | 54 000 000 | 0.27 |
光電性質
銻基硫屬化合物Sb2(S,Se)3具備優異的光電性能,是新型太陽電池吸光材料的潛力候選者 [2-6, 20]。
1. 光學性質
Sb₂Se₃的直接能隙為1.17 eV(電子伏特),接近矽的能隙(1.12 eV)。根據肖克利-奎伊瑟極限(Shockley-Queisser limit)理論計算 [21],Sb₂Se₃太陽電池的理論極限效率可達30%以上。Sb₂Se₃在紫外至可見光範圍內的吸光係數可達約1 × 10⁵ cm⁻¹,僅需幾百奈米(約500 nm)厚的薄膜即可吸收足夠的太陽光。Sb₂S₃亦為直接能隙半導體,其光學能隙約為1.7 eV,根據理論計算其太陽電池理論光電轉換效率可超過28.64%。Sb₂S₃的光吸收係數介於1 × 10⁴至1 × 10⁵ cm⁻¹之間,在數百奈米厚薄膜亦可充分吸收入射的太陽光。Sb₂(S, Se)₃中的Sb₂S₃和Sb₂Se₃可以形成均勻的合金,通過調節Se/S比例,可在1.1至1.7eV範圍內調控Sb₂(S, Se)₃的能隙 [5, 19, 20, 22],進而對不同吸收光源做能帶優化。硫硒化銻具較高的光吸收係數,這意味著材料可以在相對較薄的層中吸收足夠的光子,且亦能具有優異的弱光效應和對光入射角的適應性,有助於實現更輕便且高效的光電元件。
太陽能光催化製氫是一種利用太陽能將水分解生成氫氣的技術,具有重要的環境和能源意義。氫氣具有高能量密度,是優秀的能源載體。通過太陽能光催化製氫,可以將太陽能轉換並儲存為氫氣,實現能源的高效儲存和靈活調配,解決可再生能源間歇性和不穩定性的問題。篩選光催化水分解材料的理論要求其導帶(Conduction Band, CB)位置必須高於水的還原電位(0 V 相對於標準氫電極),而價帶(Valence Band, VB)則要低於水的氧化電位(+1.23 V)。根據銻基硫族化物半導體的能帶位置(如圖二所示),可見 Sb₂(S, Se)₃ 對於光電化學(photoelectrochemical, PEC)水分解應用非常理想,其能帶位置完全滿足上述要求。因此,銻基硫族化合物具有極大的潛力實現太陽能水分解高效製氫的目標 [12-13]。
圖二、銻基硫族化物Sb₂(S, Se)₃半導體的能帶圖 [23, 24]。虛線表示水分解的氧化還原電位。「註」可逆氫電極(Reversible Hydrogen Electrode, RHE )是一種用於電化學過程的參考電極,更具體地說是標準氫電極(Standard Hydrogen Electrode, SHE)的子類型。
2. 電學特性
本質的(intrinsic) Sb₂S₃ 薄膜在硫豐富(S-rich)和銻豐富(Sb-rich)的條件下,分別會顯示出高電阻率的p型或n型導電性。硫空缺 (VS) 作為施主(donor)缺陷,使得 Sb₂S₃ 通常表現為 n 型。硫空缺引入自由電子,從而產生 n 型導電性。而銻空缺 (VSb) 作為受體(acceptor)缺陷,在某些條件下可能導致p型行為。但在大多數的 Sb₂S₃ 太陽能電池中,Sb₂S₃ 顯示出n型導電性 [25]。而Sb₂Se₃一般認為它是 p 型半導體,這是由於內在的銻空缺 (VSb),這些空缺充當受體 [26]。另外,Sb₂Se₃的電子和電洞的遷移率(mobility)分別為 15 cm²/V·s 和 42 cm²/V·s,電洞遷移率與 CdTe 相當(μ = 60 cm²/V·s)。再者,其相對介電常數(dielectric constant)較高,達到 15,超過 CIGS(ε = 13.6)和 CdTe(ε = 7.1),這使得缺陷對自由電子或電洞的被補獲能力較弱,降低因缺陷引起的載子復合損失,進而可能提高太陽能電池效率 [15, 27]。
硫硒化銻薄膜製備技術
硫硒化銻薄膜的製備對其最終的光電性能具有至關重要的影響。薄膜的厚度、結晶度、晶體取向和表面光滑度等因素,都會影響到最終的光伏電池性能。Sb2Se3具有較高的飽和蒸汽壓(550℃時約為1200 Pa)和較低的熔點(611℃),並且其組分和物相單一,適用於多種方法製備。目前文獻製備方法主要分為真空法和非真空法。而Sb₂S₃(硫化銻)在550°C 時,其飽和蒸汽壓大約為 16.2 Pa [28] ,這相對較低的蒸汽壓使其研究更多於非加熱蒸發方法。為了製備出高品質的硫硒化銻薄膜,以下為幾種常用的薄膜製備技術介紹:
近距離昇華法 (Close-Space Sublimation, CCS) 是一種相對成熟且廣泛應用的製備方法。該方法通過在高溫下將固體材料昇華並沉積在基板上形成薄膜。樣品與蒸發源之間的距離通常非常小,通常在幾公釐之間。這樣的小間距有助於提高材料沉積速率,同時保持良好的材料品質和均勻性 [29, 30]。
熱蒸發法 (Thermal Evaporation, TE):這是一種經典的物理氣相沉積技術,通過加熱材料使其蒸發並在冷卻的基板上形成薄膜。該方法操作簡便,適合製備大面積薄膜,但對於薄膜成分比例的控制不夠精確,且需要高真空設備 [31, 32]。
速熱蒸發法 (Rapid Thermal Evaporation, RTE):速熱蒸發法是通過在極短時間內快速加熱材料,使其瞬間蒸發並沉積於基板上形成薄膜的技術。與傳統熱蒸發相比,RTE 的沉積速度更快,並且能有效降低製備過程中的熱損傷。該方法特別適合製備高均勻性、低缺陷的硫硒化銻薄膜,且可在較短時間內完成製膜。然而,RTE 對加熱系統要求較高,設備成本也相對較高。其中,RTE 與 CSS 的一個顯著區別在於材料的蒸發機制。RTE 中,材料是先熔化再蒸發,即從液相蒸發;而 CSS 則是固體材料直接昇華至氣相。因此,這兩種方法在材料的相變過程中有著不同的特性,這會影響薄膜的生長動力學和品質 [33, 34]。
氣相傳輸沉積法 (Vapor Transport Deposition, VTD):該方法通過將固體材料加熱至高溫,並利用載氣將材料的氣相傳輸至基板上形成薄膜。氣相傳輸沉積法具有製備速度快、沉積均勻等優點,常用於工業化生產中。此方法能夠在較低的溫度下實現高效率的薄膜製備,並且適合大面積薄膜製備 [35, 36]。
脈衝雷射沉積 (Pulsed Laser Deposition, PLD):利用高能脈衝雷射照射靶材,將其材料蒸發並沉積到基板上。該方法具有精確控制薄膜厚度和成分的優點,適合實驗性質的薄膜製備,但設備昂貴,製程複雜且不適合大面積薄膜 [37, 38]。
磁控濺射法 (Magnetron Sputtering) :在真空環境下,通過磁場加速帶電粒子撞擊靶材,將其原子濺射至基板上形成薄膜。該方法能夠精確控制薄膜的厚度和成分,適合製備高純度和高品質的硫硒化銻薄膜,但設備成本高,並且需要高真空環境 [39-41]。
原子層沉積法 (Atomic Layer Deposition, ALD):原子層沉積法是一種高精度的薄膜製備技術,通過分子層級的化學反應逐層沉積材料,形成均勻且緻密的薄膜。ALD 能夠精確控制薄膜的厚度和成分,並且在相對較低的溫度下進行。該方法適合製備高品質薄膜,特別適合應用於表面要求嚴格的裝置。然而,ALD 設備昂貴,製備過程較慢,且不適合大面積薄膜的快速製備,通常用於實驗室研究和高性能器件的製備 [42]。
溶液旋塗法 (Spin Coating):通過將硫硒化銻的前驅物(precursor)溶液塗覆於旋轉的基板上,利用離心力均勻鋪展形成薄膜。該方法操作簡便,但對溶液性質和旋轉參數要求較高,需後續退火以提高結晶度 [43]。
噴霧熱解法 (Spray Pyrolysis):將前驅物溶液噴霧至加熱的基板上,通過熱解形成薄膜。該方法適合製備大面積薄膜,成本低,但薄膜的均勻性和結晶度取決於工藝參數 [44]。
化學浴沉積法 (Chemical Bath Deposition, CBD) :是一種低成本且操作簡便的薄膜製備方法。通過將基板浸入含有硫、硒和銻離子的溶液中,隨著溶液中的化學反應,材料在基板表面逐漸形成薄膜。該方法能夠在相對較低的溫度下製備出硫硒化銻薄膜,並且適合於大面積製備。然而,CBD 法的薄膜結晶度相對較低,通常需要後續的退火處理來提高薄膜的結晶質量 [45, 46]。 近期研究人員使用引入硫脲和硒脲作為添加劑來調控沉積過程,通過添加劑調控的沉積動力學,顯著改善了薄膜的形貌、結晶度、載流子傳輸性能和缺陷密度,最終實現大於10%光電轉換效率 [47]。
水熱法 (Hydrothermal Method):在100℃-150℃溫度及高壓條件下進行化學反應,使硫、硒和銻離子在基板上沉積形成結晶薄膜。該方法具有製備溫度低、能耗小的優點,常利用添加劑來調控晶體的成核和生長過程,但薄膜的結晶度和均勻性需精確控制。最近水熱法製備方式也成功將光伏轉換效率超過10% [48-52]。
未來展望與挑戰
硫硒化銻作為一種大地含量豐富、環境友善且原料價格低廉之光電材料,在光伏電池和光電化學水分解領域展現出了廣闊的應用前景。隨著技術的不斷進步,硫硒化銻有望成為未來能源技術中的重要角色。提高硫硒化銻材料的品質是未來研究的重點之一。材料品質的提高主要體現在降低缺陷密度、提高結晶度和優化晶體取向等方面。這些改進可以通過優化製備工藝、摻雜改性和表面工程來實現。隨著技術的不斷發展,硫硒化銻的應用範圍有望進一步拓展。除了在光伏電池和光電化學水分解中的應用外,硫硒化銻還可以用於其他光電領域,如光電探測器和光子積體電路相變材料等。總的來說,Sb2S3和Sb2Se3作為新興的多功能材料,在清潔能源生產、光伏發電和下一代光電子裝置等領域都具有巨大的應用潛力,值得進一步深入研究和開發。
致謝
感謝中國華中科技大學唐江(Jiang Tang)教授權使用Sb₂S₃ (/Se₃)的晶體結構示意圖。唐江教授為現任華中科技大學光學與電子信息學院院長。
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