低溫電導實驗與局域標度理論吻合的一場美麗誤會: 二維弱局域效應

  • 科學家隨筆
  • 撰文者:林志忠(台灣陽明交通大學電子物理系)
  • 發文日期:2022-10-05
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「在過去10年間,我們學到我們以前〔基於波茲曼傳輸理論及Landau費米液理論的〕對低溫極限下的金屬電阻率的描述,幾乎都是錯誤的。」
— B. L. Altshuler和P. A. Lee (李雅達), Physics Today (1988年12月)

大學部和研究所師生在固態物理課本裡,所學到的知識大部分是關於組成原子排列整齊有序的晶體結構中的各種森羅萬象的物性,如導電性質、光學性質、磁學性質、超導性質等。但是自然界既有的和人工製作或合成的物質及元件,大多是含有缺陷(imperfections)或界/表面的,因此應稱之為「無序系統」(disordered systems)。——缺陷來自於原子排列的錯位、空位、間隙(interstitials)或雜質等。

 

無序系統中的導電性質,是凝態物理學的一個富有傳統的深刻而牽連甚廣的研究領域。諸如,隨著無序程度或亂度(randomness)的逐漸增加,何謂金屬(態)?何謂絕緣體/態?金屬如何導電(由波茲曼傳輸理論描述嗎)?絕緣體如何導電(由躍遷導電過程描述嗎)?金屬—絕緣體轉變(metal-insulator transition)如何發生?造成導電性質巨變的轉變的微觀機制為何(由電子波的多重散射或是庫倫作用描述嗎)?等等,都是持續經年的理論和實驗雙向研究的重大課題。其中,隨著樣品中無序程度——即對電子波函數的散射強度——的逐步增強,電子波函數如何從延展態(extended waves/states)的類平面波型式,轉變為呈現指數型式衰減的局域波(localized waves/states),是「安德森局域」(Anderson localization)的核心問題。——安德森局域課題的大哉問,發表於1958年[1],一甲子以來,已吸引了二、三代的凝態物理學家投身其中,追求真理。

深受David J. Thouless(2016年諾貝爾物理學獎得主)師生在1970年代早、中期開創性思維工作的啟發,1979年春,E. Abrahams, P. W. Anderson, D. C. Licciardello和T. V. Ramakrishman 等「四人幫」(Gang of Four)把電子波函數隨著系統亂度增強,而從延展波過渡到局域波的演變過程,僅使用一個實驗可測量的無量綱電導(dimensionless conductance \( G/(e^2/h)\),G為系統/樣品的電導,e為電子電荷,h為普朗克常數)來描述,從而建構了如今已成為一篇凝態物理學經典文獻的「局域標度理論」(scaling theory of localization)[2]。局域標度理論提出了兩點斬釘截鐵的破天荒預測:(一)金屬—絕緣體轉變是一種連續性的轉變,而非如N. F. Mott(1977年諾貝爾物理學獎得主)所預測的是不連續性的,即三維系統中並不存在一個有限值的最小電導率(minimum metallic conductivity)。(二)二維系統(如實驗室中使用蒸鍍或濺鍍法生長的金屬薄膜,或分子束磊晶法生長的半導體元件中的二維電子氣)中不存在金屬態,即二維系統在溫度趨近於絕對零度時,都是絕緣體。因此,二維系統中並不存在所謂金屬—絕緣體轉變的問題,與Mott理論的傳統預測相左。

具體而言,局域標度理論一經發表,隨即引發了兩項重要科學概念和研究領域的蓬勃發展,一是「弱局域」(weak localization)效應的發現,二是「介觀物理」(mesoscopic physics)領域的誕生。最近幾年,弱局域效應和介觀物理知識在深入揭露拓樸量子材料的低溫物性,已成為不可或缺的重要概念和手段。凝態物理學界,更有一則關於弱局域效應「首次」被實驗「明確」驗證的引人故事,它從1979年流傳至今,為無序物理領域中人所津津樂道,筆者指導的第一位台灣大學物理系博士生吳至原(1996年畢業)亦曾熟讀並多次引用該篇論文。迄今,眾多文獻以及書本裡,仍持續教育一代又一代的學生這則故事。然而,巧則巧矣,它卻只是一個「美麗的誤會」,因為所謂「首次」印證局域標度理論預測的低溫金屬薄膜電導實驗的樣品參數,與理論計算的適用範圍不符。更有趣的是,這一場美麗的誤會之所以流傳經年,除了因為局域標度理論在無序系統課題發展史上的關鍵地位之外,文獻中標舉的「首次」實驗是由(後來的)1996年諾貝爾物理學獎得主Douglas D. Osheroff及其同事做出來的[3],而領導「四人幫」進行標度理論之建構的,更是鼎鼎大名的凝態物理學祭酒、1977年諾貝爾物理學獎得主Philip W. Anderson(生於1923年,歿於2020年)。有了雙重諾貝爾桂冠加持,當事人和聽眾豈有不推波助瀾,逢人說項的雅興?

1979前後15年間,Osheroff在美國貝爾實驗室工作,Anderson則定期從普林斯敦大學赴貝爾實驗室訪問。巧合的是,就在局域標度理論架構已經建立完成,但仍尚未完成發表之際,Anderson在一次訪問中偶然看到了Osheroff和G. J. Dolan剛測量到的一組金鈀薄膜中的低溫電導數據。Anderson當場興奮指出,實驗數據中呈現的在低溫時(0.3至2.2 K)電阻(R)隨溫度(T)下降而以對數依賴關係上升的現象(,見圖1),正是二維弱局域效應所造成的導電行為,這是對波茲曼傳輸理論(在低溫極限情況下)的徹底改寫。從此,「首次」實驗手牽手、背靠背緊密印證了重大理論預測的美談,廣泛流於傳凝態物理學界。直到Anderson晚年,及Osheroff不幸於前些年(因罹患阿茲海默症而)不得不痛惜捨棄科研工作之前,他們兩人都仍舊深信不疑,以為Dolan-Osheroff實驗的確是在天時——理論已完成但尚未正式發表之際、地利——貝爾實驗室的優越研究條件、人和——Anderson喜歡造訪實驗室親自檢視原始數據,等三重條件的美妙配合之下,重構了科學家對無序系統物性的揭秘及理解的一時傑作[4,5]。

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圖1.  G. J. Dolan和D. D. Osheroff的約3奈米厚金鈀合金顆粒薄膜的電阻對溫度的變化關係(取自參考文獻[3])

 

Dolan-Osheroff實驗的引發疑慮之處在於,他們使用蒸鍍法製作的金鈀合金薄膜只有約3奈米厚,因此薄膜並不連續,而是呈顆粒狀(granular)的,即他們的樣品不是一種均勻(homogeneous)無序系統。由於形成顆粒狀結構,他們的樣品的電阻率高達~1400 mW cm,顯然極不合理,不是一個弱無序的金屬薄膜該有的數值。(使用蒸鍍法製作的連續均勻金鈀合金薄膜的電阻率,通常小於100 μW cm)。再者,根據標度理論的預測,造成行為的(準)二維弱局域效應,是在 \( k_F l_e  \gg 1\) 的情況下(\( k_F \) 為導電電子的費米波長,\(l_e\) 為電子平均自由程),由相位相干的電子波函數之間的量子干涉造成的結果,而在Dolan-Osheroff的高電阻率樣品中 \( k_F l_e \sim 1\)  (Ioffe-Regel criterion),落在理論計算的適用範圍之外,是不同的物理問題。其實,Osheroff和Dolan兩人也意識到了他們的樣品結構的顆粒性,但是在當時,他們和Anderson還是都激動地運用二維弱局域效應理論解釋圖1中顯示的對數溫度變化行為。——因為是起源於量子干涉造成的導電特性,所以弱局域效應只能在低溫下,電子相位相干時間/長度極長時,才觀測得到[6]。

同年(1979年!),蘇聯理論物理學家B. L. Altshuler和A. G. Aronov兩人研究弱無序系統( \( k_F l_e  \gg 1\) )中的電子與電子之間的庫倫相互作用,發現在二維時,也會造成與弱局域效應相當類似的行為,稱做「電子—電子作用」效應(electron-electron interaction effect),這是對Landau費米液理論(Fermi-liquid theory)預測的重大修正與改寫。值得強調、分辨的一點是,局域標度理論探討的是單顆電子(single electrons)在無序勢能中的擴散(diffusion)行為,而電子—電子作用理論探討的則是多體庫倫作用(many-body Coulomb interaction)問題,這是兩者出發點的迥異之處。隨後的研究更進一步釐清,實驗時在各種弱無序金屬薄膜中測量到的低溫上升行為,通常都是來自於電子—電子作用效應。(反之,在低磁場下測得的(微小)磁電阻,則通常來自於弱局域效應。)因此,即使假如當年Osheroff和Dolan曾將金鈀薄膜鍍得稍厚一些,形成連續薄膜,也還是不可能觀測到二維弱局域效應造成的對數上升現象。這些幽微隱晦與(一時)誤解,或許難免令人驚訝與浩歎,但反過來說,卻反映了無序和多體作用在主導凝態物性中扮演的出人意表又豐富多彩的面貌,此即是Anderson挺身揭櫫並一再強調的“More is Different”的精義。——“More is different”有同儕譯為「多者異也」或「多則(而)生異」[7],但筆者喜歡翻譯成「積小成大迸發森羅萬象」,因它更加明晰地反映了「物質——恆河沙數的原(分)子的組合——因積小成大而導致整(群)體特性和功能性森羅萬象又出人(類)意表」的精確含意。

由於凝態物理學家的長年不懈努力,吾人對無序系統和多體作用的理解逐年改善,穩步精進。到了20、21世紀之交,對非均勻性(inhomogeneous)金屬顆粒系統(granular systems)中的電子導電行為的理論描述,已經近於成熟。當樣品中的組成金屬顆粒彼此相近或幾乎連續之時,量子穿隧效應顯著,樣品相對容易導電,可以稱之為「金屬性顆粒系統」。反之,若組成樣品的金屬顆粒之間,彼此相互有些遠離,則需經由「顆粒躍遷」(granular hopping)或「變程躍遷」(variable-range hopping)過程導電[8]。弔詭但卻有趣的是,這些由(俄國人)I. S. Beloborodov及其合作者推展出來
的理論預測,在「金屬性顆粒系統」中,不論樣品維度是一維、二維或三維,(低溫時)電導的修正量都將隨溫度下降而呈對數函數形式上升,與二維弱局域效應和二維電子—電子作用效應產生的電導變化有雷同的溫度依賴型式[9]。因此,吾人面對實驗數據,必須仔細分析和謹慎辨別。圖2顯示,圖1中的Dolan-Osheroff金鈀薄膜數據,可以用(而且必須採用!)顆粒理論定量描述,具體細節和物理解釋請參閱參考文獻[10]。

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圖2. 將圖1中的Dolan-Osheroff電阻數據換算為方塊電導(sheet conductance,藍色圓點),其溫度變化可由顆粒導電理論預測(紅色直線)定量描述(取自參考文獻[10])

 

P. W. Anderson是凝態物理學的開山祖師和一代宗師,他是筆者最為敬佩而覺得親近的當代物理學家、科學家和科學人文學家。去年(2021年),市面上有一本他的傳記《A Mind Over Matter – Philip Anderson and the Physics of the Very Many》出版,作者是Andrew Zangwill。此外,美國物理聯合會(American Institute of Physics)曾經製作和保留了許多Anderson的訪談紀錄,很值得參閱體會。關於Douglas Osheroff的教研文獻和訪談,網路中也能夠搜尋得到。Anderson和Osheroff兩人在1979年的貝爾實驗室的瞬間/短暫交會——金鈀合金薄膜的低溫電阻測量(圖1)是Osheroff的唯一一項固體實驗工作,他的終身研究以超流液氦為主——,迸出了動人的火花,感染了當時和之後的一、二代的凝態物理學者及學生,為他們帶來一絲歡欣及喜悅,成就了一則科研美談。然而,這則理論與實驗背靠背、手攜手緊密共同促進科學進展的故事,卻是一場「美麗的誤會」。

這是一場美麗的誤會!走筆至此,不禁想起當代台灣著名詩人鄭愁予的一首傳誦華人世界的新詩〈錯誤〉:

我達達的馬蹄是美麗的錯誤
我不是歸人,是個過客……

在科學的範疇裡,我們都是過客。科學的長河,逝者如斯,不捨晝夜。

 

後記:  哲人已遠,流芳長存。最近作者和天津大學李志青教授、台灣輔仁大學吳至原副教授,及台灣陽明交通大學葉勝玄助理教授,緬懷先進軼事,重新分析了Osheroff和Dolan的金鈀薄膜低溫電導數據,解釋為何他們的實驗結果與二維弱局域效應無關,而必須歸之於金屬顆粒導電行為。參考文獻[10]是為了釐清科學事實,留下正確記錄,這篇漫談則是敘說安德森局域問題發展史上的這一段曲折、絢麗卻難免於陰錯陽差的往事,以饗讀者——這則美麗的誤會,可能仍將繼續流傳於凝態物理學界。感謝台灣師範大學賈至達教授、中央大學楊仲準教授,及李志青教授、吳至原副教授和葉勝玄助理教授在本文發表前的仔細閱讀與提供修改意見。

參考文獻:

  1. P. W. Anderson, Absence of Diffusion in Certain Random Lattices, Physical Review Letters 109, 1492 (1958).
  2. 「四人幫」局域標度理論論文:E. Abrahams, P. W. Anderson, D. C. Licciardello, and T. V. Ramakrishnan, Scaling Theory of Localization: Absence of Quantum Diffusion in Two Dimensions, Physical Review Letters 42, 673 (1979)。因為局域標度理論完成於1979年春,適逢中共四人幫垮台不久,故科學文獻中有此謔稱。1979年的另一件人類文明史大事是:秦始皇兵馬俑博物館開館。同年,也是李政道(1957年諾貝爾物理學獎得主)主辦的「中美聯合培養物理類研究生計畫」(China-U.S. Physics Examination and Application,簡稱CUSPEA)的啟動之年。
  3. 「首次」二維弱局域效應實驗論文:G. J. Dolan and D. D. Osheroff, Nonmetallic Conduction in Thin Metal Films at Low Temperatures, Physical Review Letters 43, 721 (1979),其背靠背(back-to-back)理論解釋論文:P. W. Anderson, E. Abrahams, and T. V. Ramakrishnan, Possible Explanation of Nonlinear Conductivity in Thin-Film Metal Wires, Physical Review Letters 43, 718 (1979)。
  4. 安德森演講錄影,“An Evening with Phil Anderson: Celebrating 50 Years of Localization Physics,” (Ohio State University, 2008),連結網址:An evening with Phil Anderson (2008) - YouTube
  5. D. D. Osheroff, The Nature of Discovery in Physics,收錄於《A Century of Ideas – Perspectives from Leading Scientists of the 20th Century (Fundamental Theories of Physics, 149)》一書,ed. B. G. Sidharth (Springer, Berlin, 2008), pp. 175–203。
  6. 關於介觀物理及電子相位相干時間/長度問題,請參考林志忠《追蹤電子相位相干性——想起一篇綜述文章》(《物理》45 (5), 336–338 (2016)),及《物理雙月刊》連結網址:追蹤電子相位相干性——想起一篇綜述文章-科學家隨筆-新聞訊息-物理雙月刊 (ps-taiwan.org)
  7. 「多者異也」,請參考張廣銘和于淥《物理學中的演生現象》(《物理》39 (8), 543–549 (2010));「多則(而)生異」是台灣大學物理系楊信男退休教授建議的中譯。
  8. 關於顆粒躍遷及變程躍遷導電過程,請參考林志忠《對壘半世紀:顆粒躍遷導電vs變程躍遷導電》(《物理》50 (9), 634–638 (2021)),及《物理雙月刊》連結網址:對壘半世紀:顆粒躍遷導電 vs 變程躍遷導電-科學家隨筆-新聞訊息-物理雙月刊 (ps-taiwan.org)
  9. 二維弱局域效應、二維電子—電子作用效應,和金屬性顆粒導電效應等理論,討論的都是在低溫時對殘餘電阻(residual resistance)的修正問題。這些效應造成的修正量通常都很微小(微擾效應),因此實務上可以寫成方塊電阻(sheet resistance或resistance per square)變化,或方塊電導變化。但是,這些修正量雖然微小,卻是嶄新的一套物理概念,是對波茲曼傳輸理論和Landau費米液理論概念在低溫極限下的徹底改寫。在Dolan和Osheroff的1979年論文中[3],雖然並未明確使用方塊電阻一詞,但圖1縱軸中的相對電阻變化量即等量於相對方塊電阻變化量。另外,金屬—絕緣體轉變中的金屬與絕緣體的定義分別為,在絕對零度時,系統/樣品電導值大於零的,稱作金屬;電導值為零的,稱作絕緣體。「弱局域」則是相對於「強局域(strong localization)」而言,當系統的亂度極大時,(在低溫下)電阻會隨溫度下降而以指數形式急速上升,稱為強局域現象,這是安德森局域最初探討的問題。後來「四人幫」的研究發現在些微無序時,量子干涉也會造成電阻上升(忽略軌道—自旋作用),但修正量極小,故與前者對照,稱作弱局域效應。
  10. J. J. Lin, Z. Q. Li, C. Y. Wu, and S. S. Yeh, Granular Effect on Electron Conduction in Discontinuous Metal Films, Physica Status Solidi B 259, accepted (2022)。https://doi.org/10.1002/pssb.202200346
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