阿秒開拓者贏得諾貝爾物理獎

透過原子物理與光學物理的進步，得主們取得時間測量上的新突破。

       在一秒內，光走了300,000公里，是地球到月球距離的一大部分；在一奈秒內(10億分之一秒)，光走了30公分，是一張紙的長度；而在一阿秒(attosecond，奈秒的10億分之一)內，光走了3埃米(angstroms)，大約為水分子的長度。

       阿秒――或更精確地，數十到數百阿秒――是電子運動的自然時間尺度，然而，原子和分子一般以幾十到幾百個飛秒(femtosecond，fs)的時間尺度移動，電子比它們輕且快了約3個數量級。電子的運動包含穿隧(tunneling)與光游離(photoionization)等過程，這些曾被認為是瞬間的，或至少是太快而無法被測量。

       不過阿秒世界現在可以測量了，這要感謝數十位科學家於數十年來的理論與實驗工作。在今年的諾貝爾物理獎，瑞典皇家科學院遴選了三位對創造第一個阿秒尺度光脈衝有突破性實驗貢獻的研究者：Anne L’Huillier(瑞典隆德大學)、Pierre Agostini(美國俄亥俄州立大學)，以及Ferenc Krausz(德國Garching的Max Planck量子光學研究所)。L’Huillier分得1/3個獎，是有史以來女性物理獎得主中獲獎最大的。(註：其他皆獲1/4獎)

高次諧波

       飛秒尺度脈衝被用來觀察原子和分子的運動，其延伸了傳統的雷射技術(參閱Physics Today，1982年12月號第19頁)，1999年的諾貝爾化學獎頒發給Ahmed Zewail，便是表彰他在分子飛秒研究上的工作(參閱Physics Today，1999年12月號第19頁)，但Zewail的貢獻是發現如何使用極短的雷射脈衝，而不是如何製造它。

       阿秒尺度脈衝需要全新的方法。可見光的波長範圍為400–700 nm，對應週期1.3–2.3 fs，通常光脈衝的持續時間不能短於單波的週期，因此阿秒脈衝無法簡單靠可見光波斬波(chopping)至愈來愈短來產生。要突破阿秒的境地，幾十奈米的波長(完全進入極紫外光XUV)是更容易達成的。

       雷射可在紫外光的範圍操作，但由於操作功率和頻率的5次方成比例，它們波長可以到多短是有實際限制的；另一方面，XUV輻射在同步輻射等有不錯的亮度，但它缺乏時間的同調來形成極短脈衝。

       非線性光學提供了一條途徑可獲得具類似雷射同調的短波長光。1961年，在雷射發明後的僅一年，人們發現694 nm雷射光聚焦到石英晶體時，會產生少量347 nm的光，即二次諧波(second harmonic)。

       通常諧波產生(harmonic generation)是一個微擾過程：三次諧波比二次諧波弱許多，四次又比三次更弱許多等等，因此人們也許會自然地假設，得到XUV諧波的最簡單途徑是用最短波長的雷射光。確實，1980年代幾個團隊在嘗試突破諧波產生的極限時，大多是以250–350 nm的雷射開始，所得的諧波有一些延伸到XUV範圍，但它們的強度如預期的快速減弱。

       純屬偶然，1987年L’Huillier(當時在法國薩克雷原子能與替代能源委員會CEA Saclay)與同事們以強1064 nm雷射著手，將它射入惰性氣體原子的噴流1。L’Huillier表示：「我們甚至不是在尋找諧波，而是試著去看螢光，會用1064 nm是因為這是我們所有的雷射。」

       他們不只看到了諧波，而且這些諧波還不會消失！他們在氙氣中看到21次諧波、氪氣中看到29次諧波，而在氬氣看到如圖1所示的33次(由於對稱性的緣故，原子氣體只產生奇數的諧波)。這些諧波強度沒有快速下降，反而趨於穩定，連續幾個諧波幾乎都一樣亮。

圖1、利用惰性氣體原子噴流(在這裡是氬氣)的方法，高次諧波產生(high-harmonic generation)將長波長的光(紅色)轉變成較短波長諧波(橘色、綠色、藍色與紫色)的疊加。Anne L’Huillier與同事們發現，如右邊的圖所顯示的，這些諧波強度趨於穩定而不是急遽下降，相同強度的諧波能夠(事實上的確如此)同調結合產生一串阿秒尺度的脈衝。(圖由Freddie Pagani 與 Lorien Williams製作，改編自參考文獻1)

        L’Huillier的長期合作對象，斯德哥爾摩大學理論學家Eva Lindroth表示，這高次諧波產生(high-harmonic generation，HHG)是「完全意料之外」的，「沒有人會想到當增加光的強度時，你會得到一個諧波平臺，這是完全（是）新的東西，但非常實在。」

電子三步模型

       CEA Saclay的Pascal Salières說：「擁有一個類似飛秒XUV雷射的光源已經是很大的進步了。」他1990年代在L’Huillier的指導下獲得博士學位。不過潛在更深遠的影響很快變得清晰起來。從數學和實驗上眾所周知，當許多振幅相同、頻率間隔一樣的波加在一起時，合起來是一連串的等時距短脈衝，這個現象是2005年諾貝爾物理獎「光頻梳」(optical frequency comb)的基礎(參閱Physics Today ，2005年12月號第19頁)。若L’Huillier與同事的高次諧波同調加在一起，得到的脈衝將只有幾百個阿秒長。

       但這些諧波（可否）同調地加在一起嗎？這部分還尚未知，而且這假設也不安全，畢竟HHG輸出是大量個別原子的產物，沒有對這過程有更好的理解，就無法知道它們的反應如何調節。

       1990年代初期，L’Huillier和其他人對HHG物理在單原子層級與原子群層級的理解皆有很大的進展，但也許概念性理解的最大躍進來自「三步再碰撞模型」(three-step recollision model)，這是由勞倫斯利佛摩國家實驗室(Lawrence Livermore National Laboratory，LLNL)的Kenneth Kulander與同僚，以及加拿大國家研究院的Paul Corkum於1993年分別獨立發表²。

(*註：三步再碰撞模型描述HHG產生過程的三個步驟――電子穿隧、電子在雷射場中被加速，電場反向電子返回原子再碰撞。)

       根據這個模型，HHG起於雷射光的電場大到足以把電子暫時從其原子撕開，當電場反轉方向時，電子被彈回原來的地方，最後落回它所留下的空軌域，而累積的能量以高次諧波光子的形式釋放出來。這簡單的圖像是半古典的，但完整量子力學的描述亦得到類似的結果。(參閱Paul Corkum的文章，Physics Today，2011年3月號第36頁)

       這模型解釋了為什麼1064 nm雷射能夠產生高次諧波的平臺，但300 nm雷射不行：在後者例子中，電場振盪得太快，釋放電子無法取得太多能量。並且它也表明原子的反應應該是非常同步，但不是完全同步：電子只有在光週期的特定時刻從原子被拉出來，但取決於它們所獲得的能量多寡，它們不會完全在相同的時間再碰撞。

       這個模型也指出了至少兩個途徑來一次產生一個阿秒脈衝，而不是一連串的脈衝。一個方法是以超短雷射脈衝開始，脈衝裡只有單一個光週期強到足以發起HHG(參閱Physics Today，2003年4月號第27頁)；另一個方法是改變偏振：再碰撞需要線偏振的光――在圓偏振或橢圓偏振的情形（下），電子會以螺旋軌跡繞行，而不是返回原子，因此，如果脈衝的偏振從圓到線再到圓隨時間改變，HHG僅在線偏振的瞬間發生。

       到1990年代的後期，阿秒物理的舞台搭建完成。研究人員可能已經做出許多阿秒尺度的脈衝，但他們（卻）無法證明。他們面臨到一個難題：如果你不是已經有阿秒尺度的碼表來校準，你要如何校準一個阿秒尺度的碼表？

有多短？

       在2001年，Agostini (當時在CEA Saclay) 和 Krausz (當時在維也納工業大學)獨立發表了他們的解決方法，儘管實驗不同，卻都是基於兩個相同的原理：第一，光延遲線(optical delay lines)使得以次飛秒(subfemtosecond)精度控制兩個光脈衝的相對時間成可能；第二，光波形狀可用來測量比完整波週期還要短許多的時間。

       Agostini的方法現稱為RABBIT (reconstruction of attosecond beating by interference of two-photon transitions)法，利用雙光子躍遷的干涉重建阿秒拍(beat)，圖2為示意圖。它將HHG輸出(假設為一連串的阿秒脈衝，但還未證明)與產生它的紅外線(IR，註：記得L’Huillier利用1064 nm雷射)基波疊加起來3，這兩個波的結合將原子(在這例子中是氬)光游離，人們可從釋放的電子之動能來推論原子吸收多少能量。

圖2、RABBIT (reconstruction of attosecond beating by interference of two-photon transitions)是 Pierre Agostini與同事所發展來測量高次諧波脈衝串中脈衝長度的技術。脈衝串(綠色)與IR基波(紅色)能夠建設性或破壞性干涉來游離原子(這裡是氬)，這個干涉在幾個邊帶(sideband)的強度中可以觀察到，這裡畫的是其中一個邊帶。透過分析邊帶面積與兩個波之間延遲的關係，Agostini與同事證明這些脈衝在阿秒的尺度。(圖由Freddie Pagani 與 Lorien Williams製作，改編自參考文獻3)

       HHG光譜由奇數倍的IR基波能量組成，不過偶數倍(稱為邊帶sidebands)亦會出現在光電子能譜中，它們可由兩種方式產生：同時吸收一個HHG光子與一個IR光子，或是先吸收HHG光子，接著誘發IR發射。這些過程的干涉可為建設性或破壞性，取決於兩個波的相對相位。

       Agostini觀察邊帶強度與HHG及IR波之間延遲的關係，假如HHG事實上不是一連串的阿秒脈衝，而是在整個IR波週期抹掉的非同調XUV發射，那麼調整延遲並不會造成任何改變，邊帶強度會始終是一樣的。由於邊帶強度振盪，Agostini推論HHG被組成一連串的離散脈衝，從這些振盪的量化分析，他結論這些脈衝長度為250阿秒。

       Krausz的方法闡述在圖3裡，被稱為「阿秒條紋」(attosecond streaking)，其利用單個HHG脈衝疊加IR波來游離原子4，但不是觀察雙光子躍遷，取而代之的，Krausz觀察釋放的電子如何在IR波的電場中被加速。假如游離發生在IR的波峰，電子會向下加速(因為電子帶有負電荷)；發生在IR波谷，電子會向上加速。

圖3、Ferenc Krausz與同事們使用阿秒條紋(Attosecond streaking)來測量單個阿秒尺度脈衝的持續時間。脈衝(綠色)將原子(這裡是氪)游離，釋放的電子(藍色)在強IR波(紅)的電場中被加速。這張圖顯示電子能量變動與脈衝-IR延遲的關係，由此Krausz與同事結論脈衝有650阿秒長。(圖由Freddie Pagani 與 Lorien Williams製作，改編於參考文獻4)

       如同Agostini在RABBIT的做法，Krausz改變IR與HHG脈衝之間的延遲，並尋找電子訊號的變化，假如HHG脈衝比IR週期長，將不會有任何變化。透過分析觀察到的訊號變動，Krausz結論脈衝的持續時間為650阿秒。

光游離與其它

       現在世界上已經有了阿秒脈衝，它們有什麼用呢？RABBIT與阿秒條紋的美妙之處在於它們不只能探測HHG脈衝的時間尺度，同時也能探測光游離的時間尺度。不幸的是，絕對的時間測量是不可能的，因為沒有辦法決定什麼時間延遲是真正的”0”，但我們可以做到相對的測量。假如同時測量兩個不同的光激發通道，如果一個比另一個慢一些，差異會顯示在RABBIT或條紋振盪的位移。

       Krausz與同事在2010年利用阿秒條紋在氖氣做了這樣的測量5，氖氣可將電子從2s軌域或2p軌域噴出，研究人員發現後者比前者慢了21阿秒(此時HHG脈衝已經縮短到約200阿秒，足以測量這樣的差距)，這是第一個明確的實驗證據，證明光游離不是瞬間的(至少，不總是如此)。

       然而，理論所預測的時間差只有一半，當L’Huillier與同事在2017年重新檢視這個問題時，他們利用RABBIT解決了這個不一致：2s 通道還包藏另一個甚至更快的游離通道，使它看起來比實際上快了約10阿秒6，條紋方法無法解析它們，但RABBIT可以 (見Physics Today 2018年1月號，第18頁) 。

       Krausz指出，重要的是實驗者有理論來引導他們。要計算氖氣的10顆電子的動力學並不容易，但它是可能的，並且最終計算結果是對的。「我們並沒有真的發現任何新東西，」他說，「我們已經對這個物理非常了解，只是沒觀察到這過程隨時間的演變，它證明了這項技術可行！」

       阿秒脈衝技術是由原子物理學家發現，因此自然地，它最先應用在原子物理的問題上，但它更重要的貢獻可能會在尚不知道理論答案的其它領域。小分子的物理化學很自然是下一步，特別是當原子核與電子以相同時間尺度移動並且傳統近似方法瓦解（不適用）的棘手狀況下(參閱Physics Today，2018年6月號第20頁及2021年8月號第14頁)。

       更且，它還可以應用到大分子化學、固態物理或甚至生物學的問題，電子無處不在，它們的運動是許多領域現象中的基礎。

       將阿秒科學擴展到原子物理外，意味著非該領域專家的研究人員也可以做阿秒測量。這透過兩種方式發生，德國電子同步輻射加速器(German Electron Synchrotron)的Francesca Calegari表示：「對於有能力使用超快雷射的團隊，他們可購買市售的阿秒光源，不過一般情況下，非專家會申請雷射實驗室的光束時間。」這種阿秒用戶設施在全世界如雨後春筍般出現，其中包括位於匈牙利賽格德(Szeged)的極光基礎設施阿秒光脈衝源(Extreme Light Infrastructure Attosecond Light Pulse Source，ELI-ALPS)，自2018年後已開放給使用者；還有俄亥俄州的NSF NeXUS設施(National Extreme Ultrafast Science)，預期在明年開放。自由電子輻射像是SLAC的LCLS(Linac Coherent Light Source)等，雖然不是基於HHG，也提供阿秒脈衝給用戶。

       這種跨學科的連結已經結出豐碩的果實，倫敦帝王學院的Jon Marangos說：「在2022年的ATTO研討會上，我為這個領域變得如此多樣感到震驚，阿秒物理已經真正轉型成更廣泛的阿秒”科學”。」

       在同時，阿秒測量的全部潛力可能還沒有被發現。Lindroth：「當你在自然界發現一種完全新的東西，一開始你會不知道它可用來做什麼。雷射發明之初，有很長一段時間人們只是用它來觀察原子的能階，但現在到處都有雷射的應用，所以我認為我們需要有一點耐心。」

References：

1.  M. Ferray et al., J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 21, L31 (1988).

2.  K. J. Schafer et al., Phys. Rev. Lett. 70, 1599 (1993); P. B. Corkum, Phys. Rev. Lett. 71, 1994 (1993).

3.  P. M. Paul et al., Science 292, 1689 (2001).

4.  M. Hentschel et al., Nature 414, 509 (2001).

5.  M. Schultze et al., Science 328, 1658 (2010).

6.  M. Isinger et al., Science 358, 893 (2017).

本文感謝Physics Today (American Institute of Physics) 同意物理雙月刊進行中文翻譯並授權刊登。原文刊登並收錄於Physics Today, Dec. 2023雜誌內 (Physics Today 76 (12), 13–16 (2023);https://doi.org/10.1063/PT.3.5355)。原文作者：Johanna Miller。中文編譯：張鳳吟，國立陽明交通大學物理學系博士。

Physics Bimonthly (The Physics Society of Taiwan) appreciates Physics Today (American Institute of Physics) authorizing Physics Bimonthly to translate and reprint in Mandarin. The article is contributed by Johanna Miller and was published in (Physics Today 76 (12), 13–16 (2023);https://doi.org/10.1063/PT.3.5355). The article in Mandarin is translated and edited by F. Y, Chang, National Yang Ming Chiao Tung University.