專業 物理

第一原理計算方法介紹:自旋傳輸計算之應用

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撰文者:黃寶輝、唐毓慧、蔡民雄
發文日期:2021-08-18
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  • 第一原理計算方法的基礎及限制
     
    fig1 (11)
    圖一:第一原理方法適用於材料特性之計算,包括其結構、電荷、軌道以及自旋特性,並可進一步結合
    外加應力、電場、以及磁場之應用。

    第一原理計算方法(First-principle calculation method)是基於變分法(Variation Principle)。變分法有兩個基本要素:一個是一組有限數目(非完整集合)的基礎波函數(basis wavefunctions)集合,另一個是電子位能的計算。若是我們能同時考慮完整集合(complete set)的一組基礎波函數,以及準確的電子位能,那麼就可以得到準確(exact)的能階及波函數;不過,這兩者都是不可能的任務。首先,完整集合的一組基礎波函數的數目通常有無限多個;例如平面波(plain waves)的波向量含蓋從負無限大到正無限大是個完整集合,任意波函數都可展開成這組平面波的線性組合;其實,這就是數學上經典的觀念:傅立葉轉換(Fourier transform)。不過,這組無限多的基礎波函數是不可能透過電腦進行數值計算的。其次,原子或材料裡的電子的位能可分為局部(local)的古典的靜電位能V(r),以及非局部(nonlocal)的交換位能(Exchange Potential)。


    在已知原子或材料裡的電子及原子核分布的條件下,古典的電動力學已經告訴我們如何計算在r處的電子位能V(r),而V(r)是局部的,因為只要知道位置變量 r,就可以算在此處的位能V。然而,在原子或材料裡的電子位能不是只有古典的靜電位能V(r),還有包立原理(Pauli Principle)產生的電子與電子間的位能,稱為交換位能(Exchange Potential);交換位能是源自電子本身自有的角動量(稱為自旋Spin),由於海森堡不確定性原理(Uncertainty Principle),我們不能知道電子自旋的方向,只能知道自旋的平方的大小是

     截圖 2021-08-23 下午2.02.20
    而在某特定方向的分量只有截圖 2021-08-23 下午2.02.44兩種可能;而任何一對(兩個)電子的總自旋量子數S,只有(1) S=1 及(2) S=0 兩種可能。前者(1)看似兩電子的自旋相加,稱為平行態。在此狀態,在某特定方向的分量有截圖 2021-08-23 下午1.43.04、0及截圖 2021-08-23 下午1.42.48。三種可能。由於電子帶有負電荷,因此有角動量就對應有磁偶極及磁場。第(1)種狀態可以對應兩種情形:一是兩個電子在同一個軌域(orbital)的機率是零―這就是包立不相容原理;另一種是這兩個電子在相同位置的機率是零,兩電子靠得很近的機率也大打折扣―靠得越近,機率越小,直到零距離時,機率降成零;這個效應大大降低兩電子間的庫倫排斥位能或能量,降低的庫倫排斥位能的量稱為交換位能(Exchange Potential);換言之,交換位能可以說是庫倫排斥位能的包立原理修正位能。相反的,後者(2)看似兩電子的自旋互相抵消,稱為反平行態,此時庫倫排斥位能反而升高,除非兩電子在相同軌域。因為交換位能本質上是庫倫位能,它比磁偶極與磁偶極的交互作用位能的數量級大好幾級,這是為什麼鐵金屬的磁導率(magnetic permeability)可以大至104


    交換位能是非局部的。什麼叫非局部?就是一個在r處的電子所感受的位能,必須作截圖 2021-08-23 下午2.18.45的積分,連同截圖 2021-08-23 下午2.19.42的空間積分,這種6度空間的計算是非常困難的。在1960年代,Hohenberg、Kohn及Sham 開始建立第一原理計算方法的理論基礎,稱為密度泛函數理論 (Density Functional Theory) 簡稱DFT。Kohn及Sham也建議如何計算電子間的交換位能 [1-2]。不過,直接計算非局部的交換位能實在太困難了,於是科學界隨後發展出局部(電子)密度近似法(Local Density Approximation),簡稱LDA,更進一步將電子兩個自旋態分開計算來研究磁性材料,亦即為局部自旋密度近似法(Local Spin Density Approximation),簡稱LSDA [3,4]。LDA及LSDA可以說是交換位能的第0階計算,亦即使用片段均勻電子分布(piecewise uniform distribution)的觀念。我們可以想像整個空間由無數個以位置r為中心的小體積Δ組成,在Δ裡,電子的分布是均勻的,且密度等於截圖 2021-08-23 下午2.20.33,這些均勻分布的電子雲的交換位能是可以被準確計算的,也就是LDA及LSDA的局部(local)位能截圖 2021-08-23 下午2.20.49截圖 2021-08-23 下午2.21.01。然而,在實際的系統中電子雲是不均勻分佈的,為了要解決這個問題,最直覺的想法就是透過泰勒級數展開的修正:透過第1階的改善,就是考慮電子密度的第1次微分,也就是所謂的梯度(gradient),這也就是所謂的GGA(General Gradient Approximation)修正 [5-7]。但有部分例子顯示,GGA不但沒有改善計算結果,反而可能造成實驗值與理論預測的差異增加。



    由於VLDA 及泛函數 VLSDA(functional:函數的函數)是局部的,只需要3度空間的計算,所以相對容易很多。這個近似法再加上GGA已被廣泛使用至今,而且已經有兩套商業化或廣泛被應用的方法,即WIEN及VASP方法。在此,我們不特別介紹它們的歷史,只介紹其特徵。在計算電子的能階及對應的波函數時,其漢米頓矩陣對角化的速率正比於基礎波函數數目 n 的平方(n2) 這導致所能用的平面波的數目有相當大的限制。不過,WIEN及VASP這兩個方法所用的基礎波函數是平面波集合

    截圖 2021-08-23 下午2.32.44
    式中截圖 2021-08-23 下午2.32.57是結晶的倒數向量(reciprocal vectors),而截圖 2021-08-23 下午2.33.10是第一布里淵區(First Brillouin Zone)中的波向量,由於平面波基礎波函數集合的n通常較大,因此這兩種方法可以較準確的計算電子能階。值得注意的是,由於能階誤差為
     
    截圖 2021-08-23 下午10.46.57
    和波函數的誤差
    截圖 2021-08-23 下午10.47.15
    的關係為截圖 2021-08-23 下午10.47.46。因此,只要波函數的誤差不大,能階誤差可以很小;但若是能階可以算的準,卻不表示電子密度 ρ 可以算的準,因為截圖 2021-08-23 下午10.47.58


    一般而言,VASP使用的平面波基礎波函數的數目可以較少,因為此方法沒有計算真正的電子位能,而是在原子內部以虛假的、較平滑的電子位能取代;此方法著重在原子與原子間的交互作用,只重視原子與臨近原子間重疊的電子分布,雖然犧牲了原子內部準確的電子結構計算,但卻大大的改善了計算速率,因此適用於研究較龐大、較複雜的系統。相對的,WIEN的方法為了改善原子內部的電子結構計算,以原子的薛丁格(Schrödinger)波函數的解來取代平面波,而原子內部的電子位能也是計算真正的電子位能;同時,原子內波函數需要與原子外的基礎波函數的平面波連續,其導來式(徑向微分)也須連續,所以變分自由度仍然在基礎波函數的平面波,而原子內波函數的係數或重要性仍然受限制於平面波的選擇。特別需要注意的是,VASP和WIEN兩種方法都需選擇最大值的倒數向量 Gmax,其對應於一個最短的波長
    截圖 2021-08-23 下午10.52.43
    需要比原子間波函數重疊的微細結構尺寸要小,才能清楚描述電子的分布及原子間的結合。


    目前,LDA及LSDA在計算電子能階及一些材料的機械特性上,是蠻成功的。但許多物理研究者都知道,此方法往往低估半導體的能帶間隙,對磁性系統或所謂的強關聯性系統(strong correlated systems)材料,並不是那麼的成功。中山大學物理系蔡民雄教授 [8]於2011年開始嘗試計算非局部性的交換位能,如前所述,其6度空間的積分仍是不可能克服的困難;然而,蔡教授不直接計算截圖 2021-08-23 下午10.56.09,而是直接計算漢米頓的矩陣單元,來避開此困難。當然,此種方法的計算速率一定會比LDA及LSDA的慢,直接計算非局部的交換位能已經不是不可能的事情。蔡教授所計算的GaAs、ZnS、InN、GaN、AlN及ZnO等半導體的能帶間隙與實驗值相當接近,所計算的GaAs及ZnS因相對論的電子自旋-軌域偶合(spin-orbit coupling)在截圖 2021-08-23 下午11.03.01點產生的能階分裂也符合實驗值。蔡教授於2020年開始與中央大學物理系唐毓慧教授與博士班學生黃寶輝合作,將非局部的交換位能矩陣方法延伸至能應用於鐵磁性的鐵、鈷、鎳金屬系統 [9]。這個方法使用的基礎波函數集合不是平面波,而是以原子為中心的所有重複原子的波函數線性和,稱為布洛赫疊加(Bloch sum)

    截圖 2021-08-23 下午10.57.03
    式中截圖 2021-08-23 下午10.59.10是晶格向量,用來描述所有重複排列的相同原子;τ 是單位晶格裡的原子排序,截圖 2021-08-23 下午11.09.55是相對截圖 2021-08-23 下午10.59.10的原子位置向量;截圖 2021-09-02 下午6.40.58是球諧函數(spherical harmonics);截圖 2021-08-23 下午10.59.28是第τ 個原子,截圖 2021-08-23 下午11.09.55角動量為截圖 2021-08-23 下午10.59.54的徑向波函數,在原子內部截圖 2021-08-23 下午10.59.28是薛丁格方程式的解;指數函數是相位系數,決定原子間波函數如何重疊。相較於VASP及WIEN所使用的平面波基礎波函數集合,我們所使用的基礎波函數集合的好處是較方便及較準確地描述原子內部及s、p、d軌域的組成及貢獻,而較不利的是變分自由度較小,其對應的較能準確預測能階的好處也弱些。


    同時,我們希望能提醒讀者,首先,使用第一原理計算方法需要先選擇單位晶格;整個材料的結晶是此單位晶格的重複,當要預測或證明材料是否具鐵磁性的時候要非常小心選擇單位晶格,重複的方向只有一個磁性原子,則人為的重複性將強迫所有相同磁性原子有相同的自旋,然而,這是虛假的、人工的鐵磁性;正確的鐵磁性是長距離電子媒介磁性原子的自旋排列成同方向,而非獨立且互不相關。其次,以上所提到的計算方法以及其他大部分的計算方法所選用的基礎波函數都是「單電子波函數」截圖 2021-09-02 下午6.49.01只有一個位置變量;對於磁性的計算,也只多加上自旋的變量,即截圖 2021-09-02 下午6.49.15截圖 2021-09-02 下午6.50.02但這組基礎波函數並不能準確描述許多材料裡的共價鍵(covalent bonding)。準確描述共價鍵必須用「雙電子波函數」,即截圖 2021-09-02 下午6.50.59這是起碼的要求;Heitler-London曾給出氫分子的共價鍵波函數為
    截圖 2021-09-02 下午6.51.16

    截圖 2021-09-02 下午6.51.40截圖 2021-09-02 下午6.52.06分別是以氫原子a及氫原子b為中心的原子波函數、截圖 2021-09-02 下午6.52.26截圖 2021-09-02 下午6.52.37分別是第1及第2個電子的自旋態、截圖 2021-09-06 下午10.31.51則代表截圖 2021-08-23 下午2.02.44自旋態、而N是歸一化系數。然而,以目前的電腦的計算能力,選擇雙電子基礎波函數來研究材料的電子能帶結構幾乎是不可能的。因此,我們希望告訴讀者的是,目前還沒有任何「完美」或甚至「接近完美」的計算方法;在使用任何計算方法時,都需要清楚明白它的特性及限制,以避免做出誤導的科學研究以及寫出不正確的論文。


    第一原理方法在自旋傳輸計算之應用

    由鐵磁性材料(ferromagnetism, FM)與絕緣材料(insulator, I)形成的FM/I/FM三明治結構之磁性穿隧接面(magnetic tunnel junction, MTJ)[10,11],已經廣泛利用在非揮發性(non-volatile)磁性隨機存取記憶體(magnetic random access memory, MRAM)的研究上。所謂非揮發性指的是資料在寫入後就會長時間存在,即使沒有給裝置通電。如圖二左圖所示,其主要的機制為利用外加磁場所調控之穿隧磁阻效應(tunneling magnetoresistance, TMR) [12],或經由外加電流所調控之自旋轉移力矩效應(spin transfer torque, STT)[13],調變其穿隧電阻,進而達到「0」和「1」的位元改變以讀寫資料。


    穿隧磁阻效應是指透過外加磁場或電流來調控自由層(free layer)的磁化方向,來改變整體穿隧接面的電阻大小。當其與固定層(pinned layer)的磁化方向相同時,穿隧接面所量測到的電阻值較小;反之,若兩者磁化方向相反,則電阻較大。由於此電阻的變化量即使在室溫下仍然可以穩定超過100%,這樣的低電阻態「1」和高電阻態「0」的兩種狀態,成為磁性記憶體中讀取資訊的主要機制。另一方面,自旋轉移力矩則扮演寫入資訊的角色,如圖二右圖所示。當自由層和固定層的磁化方向為非平行或反平行排列時,外加正電流使得電子從自由層入射,透過在絕緣層與固定層的介面反射,導致自旋電子流累積在絕緣層與自由層介面,進而在自由層產生自旋轉移力矩(NST)作用。因此,通過正負電流可調控反平行與平行的磁性組態,進而達成高低兩種電阻態,不但可以達到紀錄二位元訊息的目的,也可以在沒有施加電流的情形下,其平行或反平行狀態可以維持非常久,達到非揮發性的優點。

     
    截圖 2021-08-23 下午11.17.58
    圖二:(左)非揮發性磁性記憶體由磁性穿隧接面所組成,其儲存機制可利用外加磁場或經由
    外加電流所調控之自旋轉移力矩效應,調變其穿隧電阻,進而達成「0」和「1」兩種位元態的
    存儲。(右)自旋轉移力矩效應示意圖,外加正電流時驅動平行到反平行的磁翻轉。

    近年來,磊晶成長單晶氧化物的技術已經成功應用在磁性穿隧接面,由於氧化鎂(MgO)晶體具有高度自旋選擇截圖 2021-09-06 下午10.35.49的軌道 [14],成為穿隧絕緣層的主要材料,無論在實驗與理論中,都發現了極大的穿隧磁阻值,以及有效的自旋轉移力矩效應,可同時實現非揮發性磁性記憶體的讀取與寫入的運作。然而,目前實驗上並不能直接量測自旋轉移力矩,只能由自旋轉移驅動的鐵磁共振(spin-transfer-driven ferromagnetic resonance, ST-FMR)[15],透過磁進動(magnetic procession)和直流電壓電流的關係,來間接得到自旋轉移力矩。因此,我們希望從理論計算的角度,藉由第一原理計算得到磁性穿隧接面的哈密頓(Hamiltonian)矩陣,將鐵磁層與絕緣層的材料以及介面特性,透過實驗室自主開發的「JunPy」軟體 [16],進一步結合自旋傳輸理論以及自旋動力學的模擬,研究如何透過自旋電流之變化所引發之自旋轉移力矩效應,影響磁性記憶體中磁矩的翻轉效率。同時,我們也希望能進一步了解並精進磁性隨機存取記憶體中的資料讀寫機制,並期待能幫助次世代多重調控且節能的自旋傳輸元件之設計。


    磁性穿隧接面的自旋傳輸特性 

    首先,我們演示如何計算「鐵/氧化鎂/鐵」磁性穿隧接面的自旋傳輸特性。圖三左圖為原子結構圖,左側鐵電極的磁矩(p)方向均固定在z軸上,視為固定層,而左側鐵電極的磁矩(m)視為自由層,和固定層的磁矩方向有一個夾角θ,構成非共線(noncollinear)磁性組態。在磁性異質接面(magnetic heterojunction)中,亦即由兩種以上材料所組成,電子自旋傳輸特性除了和各別材料的電子結構有關,介面上的複雜電荷以及自旋交換,更是扮演了關鍵性的角色。因此,我們需要先利用第一原理計算軟體,在不同外加電流以及自由層磁矩的角度下,得到自洽(self- consistent)計算的磁性穿隧接面哈密頓算符(
    截圖 2021-09-02 下午6.53.28),如圖三右圖所示,包含鐵層(截圖 2021-09-02 下午6.53.45)和氧化鎂層(截圖 2021-09-02 下午6.53.59)以及介面上的交互作用(截圖 2021-09-02 下午6.54.12[17]
    截圖 2021-08-23 下午11.18.09
    圖三:(左)「鐵/氧化鎂/鐵」磁性穿隧接面的原子結構圖。兩側電極施加電壓差,兩側鐵磁性電極的
    磁矩方向夾角為θ,透過本實驗室自主開發的「JunPy」軟體,計算作用在右側鐵自由層的自旋傳移力
    矩(spin transfer torque, STT) 與類場自旋力矩 (field-like spin torque, FLST)。(右)利用第一原理計
    算,得到自洽的磁性穿隧接面的哈密頓矩陣。


    我們進一步利用非平衡格林函數(nonequilibrium Green’s function, NEGF)[18,19]方法,來求解系統在不同電壓下,電子在中心散射區域的變化,進而得到電流與自旋電子流,其所描述的式子為
    截圖 2021-09-02 下午6.54.31


    其中,截圖 2021-09-02 下午6.55.11表示系統中原子與 j 原子之間的交互作用,或是可以解釋為在 i 原子與 j 原子之間,提供給具有特定能量電子的相干(coherent)傳輸通道;截圖 2021-09-02 下午6.55.26表示從 i 原子轉移到 j 原子的特定能量電子密度; 截圖 2021-09-02 下午6.55.41就可以理解為從i原子流到j原子的電子流,而 截圖 2021-09-02 下午6.55.52則為反向的電子流,因此,截圖 2021-09-02 下午6.56.26 則為從i流向j的淨電子流。另一方面,我們透過包立矩陣截圖 2021-09-02 下午6.56.43,將電子流投影在不同的自旋方向即可得到自旋極化的電子流,簡稱自旋電子流。


    自旋電子流與自旋轉移力矩 


    我們將自由層中的鐵原子磁化方向固定在 x 方向,來演示「鐵/氧化鎂/鐵」磁性穿隧接面的自旋電子流與自旋轉移力矩。圖四左圖為右側氧化鎂與鐵原子自由層的示意圖,n=0為氧化鎂/鐵原子層的介面,而 i=1 標示第一個自由層中的鐵原子。透過本實驗室自主開發的「JunPy」軟體,我們可以計算出通過第n個介面的自旋電子流(中間圖),與作用在第i個鐵原子上的自旋轉移力矩(右圖)。由於總電流(charge current)守恆,如中間圖所示,通過某一介面 n 的總電流為定值,這表示電子並沒有被任何一層介面吸收或釋放;不過,自旋電子流有很不一樣的表現。首先,由於 Qx 的自旋極化方向與右側鐵原子的磁化方向一致,可以完全通過,因此為定值;Qz 則是因為入射電子的極化方向與右側鐵原子的磁化方向非共線(noncollinear),導致入射電子的自旋在通過鐵原子後被散射掉了。在不考慮自旋—軌道耦合(spin-orbit coupling)時,為了滿足自旋守恆的條件,這些散射掉的自旋電子會被鐵原子層吸收,進而導致鐵原子的磁矩開始偏向±z方向轉動。這種由電流或電子流所造成的磁矩轉動,稱為電流驅動的磁矩翻轉效應(current induced magnetization reversal, CIMR),其所對應的物理量大小稱為自旋轉移力矩(spin transfer torque, STT)[20]。同樣的,Qy 也會產生其所對應的類場自旋力矩(field-like spin torque, FLST)[21]。有趣的是,我們可以觀察到隨著深入自由層,亦或是遠離「氧化鎂/鐵」的介面,Qz 和 Qy 會快速的下降並在大約10個鐵原子層之後就完全消失,其主要的原因是在三維傳輸的系統中,相干(coherent)傳輸通道中的自旋電子流,會有所謂的移向(dephasing)作用,進而導致自旋電子流互相抵消的情況發生 [22]


    自旋轉移力矩以及類場自旋力矩可以由兩種方式來定義:(1)第 i 個鐵原子層所累積的自旋電子流,可以藉由流經第 i 個鐵原子之前跟之後的自旋電子流的差而得到 截圖 2021-09-02 下午6.57.11亦即對自旋電子流取散度以及(2)導致在第 i個具有交換能(截圖 2021-09-02 下午6.57.47)的鐵原子層,產生磁矩變化(截圖 2021-09-02 下午6.57.35)的力矩截圖 2021-09-02 下午6.58.03[23]。既然兩種方法可以得到完全相同的結果,如圖四右圖所示,我們透過方法(1)可以發現,大部分的自旋力矩被前幾層的鐵原子就被吸收掉了,這也說明了為什麼在磁性隨機存取記憶體中,鐵磁自由層通常得用非常薄的磁性薄膜(約為奈米等級)才能得到較好的資料讀寫效率。
     
    截圖 2021-09-08 下午2.21.19

    圖四:(左)要計算第 i 個鐵原子層的自旋轉移力矩,可由累積在兩介面 n 與 n+1 之間的自旋電子流得
    知。(中)流經右邊鐵磁層介面 n 的電流與自旋電子流。(右)自旋電子流累積在鐵原子 i 的自旋轉移
    力矩。

    值得一提的是,為了有效提升磁性隨機存取記憶體的儲存容量,以及解決小尺寸元件中的熱穩定問題,可以利用具有高垂直異向性 (perpendicular magnetic anisotropy, PMA) 的磁性薄膜,製作垂直型的磁性隨機存取記憶體(p-MTJ) [24] ,而介面上的自旋軌道耦合扮演了重要的角色。因此,自旋角動量和軌道角動量是可以互相轉換的,這會導致之前所使用的自旋守恆的條件以及方法(1)失效。我們希望提醒讀者,在強自旋—軌道耦合的系統中,自旋轉移力矩以及類場自旋力矩只能透過方法(2)來計算,而方法(2)也適用於鐵磁/重金屬雙層結構中的自旋軌道力矩(spin-orbit torque)[25] 的計算。


    自旋動力學之研究:磁矩到底翻不翻轉?



    我們已經介紹了自旋電子流與自旋傳移力矩,也已經知道可以利用外加電流以及外加磁場,來調變磁性穿隧接面的高電阻「0」和低電組「1」,以達成磁性隨機存取記憶體中的資料讀寫。不過,到底需要多大的外加電流或磁場,才能讓鐵磁自由層中的磁矩翻轉?

    對於磁性材料而言,在不同的幾何形狀與材料特性下,磁矩會有其偏好的排列方向,此特性稱為磁性異向性(magnetic anisotropy),主要源自於電子之間的交換耦合(exchange coupling)。因此,如果我們想要透過外加磁場或自旋傳移力矩來翻轉磁性材料的磁矩方向,其大小必需達到足以克服磁性異向性才能達成有效的翻轉磁矩。在宏觀自旋(macro-spin)的假設下,我們將所有左側鐵磁層(固定層)簡化為一個固定磁矩且方向定為
    截圖 2021-09-02 下午6.58.25,然而,右側鐵磁層(自由層)簡化為一個可轉動的磁矩且方向定為 截圖 2021-09-02 下午6.58.36。如此,我們就可以利用LLG(Landau–Lifshitz–Gilbert)方程式 [26, 27],來描述宏觀上整體磁性薄膜的磁矩運動行為,包含磁性異向性、外加磁場、以及自旋傳移力矩之間的抗衡:
     
    截圖 2021-09-02 下午6.58.53

    等號右邊的第一項為 截圖 2021-09-02 下午6.58.36在一等效磁場下的進動(precession),可以簡單想像為陀螺的進動旋轉,其中等效磁場Heff包含磁性異向性、外加磁場等;第二項為阻尼(damping)效應,如果磁矩沒有與等效磁場平行或反平行排列,則磁矩的部分能量會在進動的過程消散,而想要倒向跟等效磁場平行或反平行排列;第三項與第四項分別為自旋傳移力矩(STT)與類場自旋力矩(FLST)所產生的等效磁場。圖五左圖為一磁矩的進動示意圖,包含了等效磁場與自旋轉移力矩之間的抗衡。值得一提的是,自旋轉移力矩與外加電流有關 [20],主要影響磁矩的翻轉角度;而類場自旋力矩與兩邊整體磁矩的交換耦合有關 [21],但由於氧化鎂絕緣層隔絕了兩側鐵電極的交換耦合,而其主要貢獻在磁矩的進動方向。因此,目前的磁性記憶體(STT-MRAM)還是主要以自旋轉移力矩效為主要操作機制。

    為了方便演示,我們先考慮單軸磁性異向性(uniaxial magnetic anisotropy),也就是材料僅有一磁易軸(easy axis),對於橢圓形的磁性薄膜而言,磁易軸一般為其長軸。首先,圖五中間圖為磁滯曲線,在沒有外加電流的作用下,外加磁場確實可以造成自由層的磁矩翻轉,以達到高電阻(反平行組態「0」)和低電組(平行組態「1」)之間的轉換,其所需要的外加磁場大小稱為矯頑力(coercivity)。另一方面,圖五右圖中的黑色線說明在沒有外加磁場的情況下,由電流/電壓所驅動的自旋傳移力矩亦可造成磁矩翻轉,其所需的外加電流大小稱為臨界電流(critical current),而臨界電流的大小通常用以估計磁性記憶體的能耗與效率。實際上,目前以自旋轉移力矩效應為主要操作機制的磁性記憶體(STT-MRAM),其主要的問題在於氧化鎂為絕緣層,因而大幅的降低自旋電子流以及自旋轉移力矩,進而造成寫入電流過大以及局部過熱的問題。


    最後,圖五右圖中的紅線和藍線顯示,外加磁場可以改變臨界電流的大小,這也提供了一個有趣且關鍵的想法:如何能調整前述的等效磁場 Heff,來解決STT-MRAM寫入電流過大的問題?其中一種方式,就是之前所提到的垂直型的磁性隨機存取記憶體(p-MTJ) [24],亦即將垂直異向性 (perpendicular magnetic anisotropy, PMA)引入在等效磁場 Heff內,來解決元件中的熱穩定問題。另一種方式,則是最新發展的SOT-MRAM [28],和STT-MRAM不同,其寫入電流並未直接穿過磁性穿隧接面,而是透過自由層/重金屬層間所產生的自旋軌道力矩(spin-orbit torque, SOT),利用其等效磁場效應,來達成有效的自由層磁矩翻轉。事實上,近年來已經有很多的實驗及理論方面的研究,希望能透過選取不同的屏蔽層和磁性電極,組成新型態的磁性穿隧接面,藉由其特殊的介面特性所產生的等效磁場 Heff,來有效達到磁矩翻轉的操控;其中,除了磁性材料本身的磁結構之外,複雜介面上的結構變化、軌道耦合、介面電荷重組、電子自旋和電荷的累積、以及自旋軌道耦合,也都扮演了關鍵性的角色。因此,我們也希望能從理論計算的角度,透過第一原理計算方法,配合我們自主開發的「JunPy」軟體 [16],協助實驗找尋可能的磁性穿隧接面組合,透過新穎的介面或材料特性所提供的等效磁場,來建構具備小尺寸、高效率、且節能的新型態的磁性記憶體。

     
    截圖 2021-09-08 下午2.21.37

    圖五:(左)磁矩在等效磁場與自旋傳移力矩之間的抗衡關係,其中等效磁場包含了磁性異向性與外加
    磁場。(中)由外加磁場主導磁矩翻轉的磁滯曲線。(右)由電流主導磁矩翻轉的電滯曲線。高電阻態
    時左右兩邊的磁矩反平行排列,低電阻態則是平行排列。



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    作者:黃寶輝 國立中央大學物理系 博士候選人
    唐毓慧 國立中央大學物理系 教授
    蔡民雄 國立中山大學物理系 榮譽退休教授
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