專業 物理

台灣冷三軸中子散射儀SIKA建置與應用實例

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撰文者:李文献
發文日期:2021-04-07
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  • 中子非彈性散射所探討的科學議題具獨特性,位於澳洲雪梨近郊,主控權屬於台灣,以台灣特有種梅花鹿學名Formosan sika deer命名的冷三軸中子散射儀SIKA,已在2015年6月12日開始運作,提供研究團隊提出實驗計畫申請,審查通過後,安排實驗時間免費使用。SIKA的科學學名為Spin-polarized Inelastic K-space Analyzer(自旋極化非彈性K空間解析儀)。顧名思義,SIKA的主軸功效在於探討反商晶格 (reciprocal lattice) K空間的動力行為。本文就三軸中子散射的基本概念、SIKA的配備與基本功能、及應用領域作淺顯介紹。


    中子非彈性散射的視界

    中子散射就是利用中子入射到物質,藉由判定中子自物質出射後,其動量與能量的改變,來推測該物質中原子的排列方式及其所能支撐的動力 (dynamics) 行為。中子動量的改變量,可以由入射束線與出射束線間的夾角(稱為散射角,scattering angle)來標示判定。若中子與物質僅作動量的交換,而沒有能量的交換,稱為彈性散射,蘊含著物質內原子排列的週期方式。若中子與物質除有動量交換外,也有能量交換,使出射中子的能量增加或減少,則稱為非彈性散射,蘊含著物質所能接受的能量之資訊,可用以勾劃原子排列所建構的能階組態,以理解其所支撐的動力行為。中子散射的特性在於:(1) 中子不帶電、質點小、質量比電子甚重,讓中子可以深入到物質內部,探究塊材物質特性。(2) 中子具磁偶矩,得以直接判定物質的磁有序排列方式,探討與磁相變相關的有序參數及空間維度。 (3) 散射用的中子,其能量僅在數個或數十毫電子伏特的範圍,對材料沒有破壞性。常見的動態激發如聲子、磁子、電子等從低能階激發到高能階所需能量,都在數個毫或數十電子伏特的範圍,動態激發引起的中子能量改變量也就明顯易判。中子非彈性散射適合用來偵測物質動力激發中動量與能量間的特有色散關係,且動量變化量能涵蓋全布里淵區。


    SIKA的配備與基本功能

    SIKA安裝在澳洲ANSTO(Australian Nuclear Science and Technology Organisation,位於雪梨西南近郊)新建核反應器OPAL的冷中子導管CG4出口,提供波長為2~6埃的中子,未與其他儀器共用CG4導管,全數接收來自CG4的冷中子,提高中子束的通量。SIKA三軸散射儀 (圖1),顧名思義即是具有三個獨立的旋轉軸,分別用於選定入射中子能量、散射的樣品晶格面、及選定出射中子能量:第1軸為單色晶體軸,CG4提供的中子涵蓋一特定波長範圍,SIKA使用煅燒過的石墨為單色晶體,具雙向 (垂直及水平) 聚焦的功能,來集中中子束,以布拉格反射方式,選出特定能量的中子,為入射中子束的能量,SIKA在單色晶體後端的中子束通量示於圖2,顯示最高中子通量在8~9 meV;第2軸為樣品旋轉軸,用於選定所欲探究單晶樣品的散射面,選擇散射K空間向量;第3軸為能量解析晶體軸,配備有13組可以獨立或整合運作的解析晶體系統,用來分析散射後中子的能量。SIKA採用He-3氣體偵測器,設置在能量解析晶體後方,在彈性散射模式運作時偵測器得以移動到能量解析晶體前方。解析-偵測系統設置在一圍體內,減少背景中子進入偵測器。單色晶體前方及各軸間各設置有一準直器,收斂中子束的發散角度,提升準直解析。準直器以不銹鋼薄板以特定間距平行排列而成,該準直器滋生呈對稱的高斯分佈儀器峰形,利於萃取來自於系統的內涵峰形,探討有序維度。Be過濾晶體設置在樣品座前端及後端,以過濾去除具複數倍能量的中子由晶體進入中子束路徑,提升中子束的單色性。SIKA擁有設備最高強度的冷中子束,儀器運作彈性最高,高能量及動量解析,散射角範圍最廣,為一世界級的冷中子三軸散射儀。


     
    fig1 (15)
     
    圖1:SIKA的儀器劇照,包括第1軸單色晶體軸,第2軸樣品旋轉軸,第3軸能量解析晶體軸等三軸。偵測器設置在能量解析晶體後方,其中放置單色晶體及解析-偵測系統的圍體其功能在於減少背景中子進入偵測器,單色晶體前方及各軸間各設置有一準直器,用予收斂中子束的發散角度,提升能量解析。樣品座前與後方亦設置有過濾晶體,提升中子束的單色性。(本照片由李文献所拍攝)
    fig2 (14)
     

    圖2:SIKA在單色晶體後端的中子束通量,其中VS代表自CG4導管出口閘門的高度,C2代表第2準直器的張角,Flat代表單色晶體設置在平整的模式,VF代表單色晶體設置在垂直向聚焦的模式。


    Sika應用實例

    Sika使用冷中子源而具有較高的能量解析能力,適合用來測量晶體材料中低能量的激發,如原子晶格的振盪激發(聲子)、電子自旋體系內的集體激發(磁振子)、超導能隙激發、晶體場組態、分子晶體中的原子擴散或旋轉運動等等議題的探討。以下介紹SIKA在彈性散射及非彈性散射模式運作的實驗實例。

    CH3NH3-PbBr3為一有機分子CH3NH3夾層在無機晶體PbBr3的光電材料,圖3為SIKA設置在彈性散射模式下,在75 K於 (200) 繞射峰附近的繞射峰分布譜,除來自PbBr3主晶體結構的(200)峰外,在H與K為非整數位置亦出現與主晶體結構不相稱 (incommensurate,ICM) 的週期排列結構峰,來自於CH3NH3分子的週期排列。CH3NH3-PbBr3不含磁性離子,這些繞射峰均來自原子週期排列結構。(200) 與 (1.94,0,0) 兩繞射峰僅相差H=0.02,SIKA仍可以清楚解析出來(圖3a),(200)+H與 (200)-H出現在 (200) 沿H兩側不對稱位置,SIKA可以清楚解析出,CH3NH3分子的週期排列為對(HK0)面不對稱排列,並有L軸向的分量。該ICM結構在溫度到134 K時開始分解,但同時又出現另一ICM結構與其共存,兩ICM結構僅相差K=0.01,SIKA仍可以清楚解析出來(圖3b),溫度再升高,兩ICM結構因熱擾動逐漸消失,但其繞射強度又逐漸併入PbBr3主結構,這繞射強度的變化,SIKA仍能清楚解析出來。該實例,直接顯示SIKA在動量的高解析功能。


    以少量Sb或Bi雜摻進GeTe中Ge位置的Ge1-x(Sb/Bi)xTe是具有高熱電figure-of-merit的熱電材料。具低熱導率是材料能提供熱電功效的必要條件之一。探究晶格振動引發的聲子動力行為,是了解熱電材料具有低熱導率的重要物性指標。含Sb或Bi雜摻的GeTe,具高熱電效率的源由與聲子能譜有直接關聯。非彈性中子散射是目前得以偵測波向量Q全區的聲子色散行為的唯一工具。以非彈性中子散射在610 K讀取 (Ge0.86Sb0.08Bi0.06)Te的聲子能譜色散 (圖4),顯示在高Q區域,聲子能量隨Q值變大反而減小。這聲子能量在靠近布里淵區 (Brillouin zone) 邊界減小的量,無法僅以聲子散射來解釋,還必須由電子-聲子散射來解釋。以圖4所示的聲子能譜色散圖,還可以計算聲子的生命期僅及於0.5皮秒(10-12秒),傳遞長度僅達5奈米,且在布里淵區邊界區域聲子的速度是反向傳遞的,這解釋了Sb或Bi雜摻引起熱導率超低的原因。非彈性中子散射提供全布里淵區的聲子能譜色散、聲子生命期、聲子傳遞長度、及聲子傳遞方向,提供瞭解主控熱導行為的機制。電子-聲子散射行為是開啟材料獨特功能的主要源由,中子非彈性散射已成為探究此機制的唯一實驗工具。

     
    fig3 (14)
    圖3:SIKA在光電材料CH3NH3-PbBr3的 (200) 繞射峰附近量測的繞射峰譜,顯示出現與來自於PbBr3的主晶體結構不相稱 (incommensurate) 的原子週期排列結構,及溫度對該不相稱晶體結構的影響。
     
    fig4 (11)
     

    圖4:熱電材料 (Ge0.86Sb0.08Bi0.06)Te,在610 K以SIKA非彈性中子散射所讀取的聲子能量隨波向量變化的色散關係圖。



    近年來台灣的研發技術及成果均有明顯的進展,但中子散射實驗技術還在開發階段,研究團隊近年來雖已有顯著增加,實驗用戶人數也急遽增加,這一層獨特實驗仍尚待推廣。科技部在澳洲的投入,協助國內用戶取得具主控權的中子束實驗時間,如何善用該項資源則須回歸到用戶的積極參與與對中子散射技術的瞭解。主軸功能在推動台灣中子散射應用的「台灣中子科學學會」已在2007年成立,並已加入亞大中子散射學會Asia-Oceania Neutron Scattering Association (AONSA),積極參與該國際組織推動中子散射的運作。台灣中子科學學會每年推薦學員參加AONSA舉辦的中子學校,多認識中子散射設施,讓研究多一種獨特的探討工具。台灣的中子散射設施是否能夠被有效率的應用,顯露它的獨特的科學訊息,就依賴大家共同投入這一塊在台灣仍待蓬勃的研究領域。



     
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